[论文解读] Correlating 3D atomic defects and electronic properties of 2D materials with picometer precision

Xuezeng Tian, Dennis Kim+11 more|arXiv (Cornell University)|Jan 3, 2019

Electronic and Structural Properties of Oxides参考文献 53被引用 3

一句话总结

本研究引入扫描原子电子断层成像（sAET），以皮米精度映射二维材料中的三维原子缺陷，实现原子结构与电子性质的直接关联。通过在密度泛函理论（DFT）中使用实验测定的三维原子坐标，作者获得比传统DFT更精确的电子能带结构，该结果经铼掺杂二硫化钼中的光致发光测量得到验证。

ABSTRACT

The exceptional electronic, optical and chemical properties of two-dimensional materials strongly depend on the 3D atomic structure and crystal defects. Using Re-doped MoS2 as a model, here we develop scanning atomic electron tomography (sAET) to determine the 3D atomic positions and crystal defects such as dopants, vacancies and ripples with a precision down to 4 picometers. We measure the 3D bond distortion and local strain tensor induced by single dopants for the first time. By directly providing experimental 3D atomic coordinates to density functional theory (DFT), we obtain more truthful electronic band structures than those derived from conventional DFT calculations relying on relaxed 3D atomic models, which is confirmed by photoluminescence measurements. We anticipate that sAET is not only generally applicable to the determination of the 3D atomic coordinates of 2D materials, heterostructures and thin films, but also could transform ab initio calculations by using experimental 3D atomic coordinates as direct input to better predict and discover new physical, chemical and electronic properties.

研究动机与目标

• 实现对二维材料（包括掺杂原子、空位和波纹等缺陷）的皮米精度三维原子结构测定。
• 利用实验数据，直接关联原子尺度的三维缺陷与电子性质。
• 通过用实验测得的三维原子坐标替代弛豫的理论模型，提高从头算电子结构计算的准确性。
• 通过实验光致发光测量验证改进后的DFT预测结果。
• 展示sAET在二维材料、异质结构和薄膜中的通用适用性。

提出的方法

• 作者开发了扫描原子电子断层成像（sAET），该技术结合了电子断层成像与原子分辨率扫描透射电子显微镜（STEM）。
• sAET通过在不同倾斜角度下获取的系列二维投影图像，重建三维原子位置，分辨率优于亚埃。
• 该方法实现了4皮米的空间精度，能够检测单个掺杂原子引起的原子位移和键畸变。
• 将sAET获得的实验三维原子坐标直接输入密度泛函理论（DFT）计算，以获得电子能带结构。
• 将所得DFT预测结果与光致发光测量结果进行比较，以验证其准确性。
• 该方法应用于铼掺杂二硫化钼，以研究单个掺杂原子引起的应变和电子效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否以皮米精度映射二维材料中的三维原子位置和缺陷？
• RQ2 单个掺杂原子如何在二维材料中诱导局部应变和键畸变？
• RQ3 实验测得的三维原子坐标能否提高从头算电子结构计算的准确性？
• RQ4 基于实验三维坐标的电子能带结构与使用弛豫模型的传统DFT结果相比如何？
• RQ5 光致发光测量在多大程度上证实了sAET引导的DFT预测的增强准确性？

主要发现

• sAET技术实现了4皮米的空间分辨率，能够精确映射二维材料中的原子位置和缺陷。
• 该方法首次直接测量了单个铼掺杂原子在二硫化钼中诱导的三维键畸变和局部应变张量。
• 使用实验获得的三维原子坐标的DFT计算，其电子能带结构比使用弛豫模型的传统DFT结果更准确。
• 通过光致发光测量实验验证了改进后的DFT预测，证实了其准确性提升。
• 本研究证明sAET可普遍适用于二维材料、异质结构和薄膜，实现高精度缺陷与性质关联。
• 该方法为从头算计算的变革铺平了道路，即使用真实的实验三维原子数据作为输入。