[论文解读] Correlations turn electronic structure of finite-layer nickelates upside down

Paul Worm, Liang Si+4 more|arXiv (Cornell University)|Nov 24, 2021

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 1被引用 4

一句话总结

该论文表明，在有限层镍氧化物中，电子关联效应，特别是在五层的Nd6Ni5O12中，会将Nd衍生的电子口袋移至费米能级以上，仅留下每个Ni层中的一个d_{x²−y²}轨道形成费米面——这与铜氧化物超导体相似。作者通过DFT+DMFT和动力学顶点近似（DΓA）表明，这种关联驱动的重构使得能够实现一个最小的单轨道 Hubbard 模型，其超导临界温度与实验值相当，并提出通过Zr掺杂双层镍氧化物可恢复类似的单轨道物理行为。

ABSTRACT

Motivated by the recent discovery of superconductivity in the pentalayer nickelate Nd$_6$Ni$_5$O$_{12}$ [Nature Materials 10.1038], we calculate its electronic structure and superconducting critical temperature. We find that electronic correlations are essential for pushing Nd$_6$Ni$_5$O$_{12}$ into the superconducting doping range as they shift the electron pockets above the Fermi energy. As a consequence, Nd$_6$Ni$_5$O$_{12}$ can be described with a single $d_{x^2-y^2}$ orbital per Ni. Instead, for the bilayer nickelate Nd$_3$Ni$_2$O$_6$ we find correlations to drive the system into a three-orbital regime also involving the Ni $d_{xz,yz}$ states. We suggest, however, that single-orbital physics with optimal doping can be restored by substituting 60% of the trivalent Nd or La by tetravalent Zr.

研究动机与目标

• 理解超导性五层镍氧化物Nd6Ni5O12的电子结构及其与铜氧化物的关系。
• 确定电子关联在将Nd衍生电子口袋移至费米能级以上过程中的作用。
• 确定有限层镍氧化物中超导性的最小模型参数。
• 提出一种掺杂策略——具体为Zr取代——以在双层镍氧化物中恢复单轨道物理。

提出的方法

• 采用最先进的DFT+DMFT方法，以考虑Nd6Ni5O12和Nd3Ni2O6中的局域电子关联。
• 使用Wannier函数投影，分离费米面和谱函数中的轨道贡献。
• 应用动力学顶点近似（DΓA）以包含非局域关联，并研究超导配对机制。
• 使用VASP进行结构弛豫，采用wien2k和PBE/PBESol泛函进行DFT能带结构计算。
• 使用带有可调参数的解析延拓方法，以改善从虚时DMFT数据重建谱函数的精度。
• 提出在La2+δZr1−δNi2O6中进行Zr掺杂，δ=0.4，以调节电子浓度并恢复仅含d_{x²−y²}的费米面。

实验结果

研究问题

• RQ1 电子关联如何影响五层镍氧化物Nd6Ni5O12中费米面的拓扑结构？
• RQ2 为何Nd6Ni5O12表现出超导性，而结构相似的三明治层Nd4Ni3O8却不表现出，其原因是什么？
• RQ3 能否用最小的单轨道Hubbard模型来描述有限层镍氧化物中的超导态？
• RQ4 Nd衍生的电子口袋在电子结构中起什么作用，其如何被关联效应所改变？
• RQ5 通过Zr取代实现电子掺杂，能否在双层Nd3Ni2O6体系中恢复单轨道d_{x²−y²}物理？

主要发现

• 在Nd6Ni5O12中，DFT+DMFT计算表明，局域电子关联将Nd衍生的电子口袋推至费米能级以上，仅留下每个Ni层中的一个d_{x²−y²}轨道形成费米面。
• 该五层体系的有效紧束缚参数和有效质量与无限层镍氧化物极为相似，支持采用最小的单轨道Hubbard模型。
• 在DΓA框架下，超导性源于主导的自旋涨落，其计算得到的Tc与实验观测值相当。
• 在未掺杂的双层Nd3Ni2O6中，关联效应导致电子从d_{x²−y²}轨道向d_{xz/yz}轨道转移，形成三轨道、三维电子结构。
• 通过在La2+δZr1−δNi2O6中进行40%的Zr取代，使Ni的名义价态达到d^8.8，可恢复仅含d_{x²−y²}的费米面，从而恢复单轨道物理。
• 掺杂后双层体系的DFT+DMFT费米面与五层体系及超导性无限层镍氧化物极为相似，表明其具有共同的低能物理行为。