[论文解读] Cotunneling signatures of Spin-Electric coupling in frustrated triangular molecular magnets

J. F. Nossa, C. M. Canali|arXiv (Cornell University)|Aug 2, 2013

Magnetism in coordination complexes参考文献 63被引用 7

一句话总结

本文提出在库仑阻塞 regime 下利用非弹性 cotunneling 输运，实验测量受挫三角分子磁体中的自旋-电耦合。通过施加外部电场，简并的手性自旋双态被劈裂，导致 cotunneling 电导出现可检测的能级分裂，耦合强度 d 可通过基于 Hubbard 模型的主方程模拟从实验数据中提取。

ABSTRACT

The ground state of frustrated (antiferromagnetic) triangular molecular magnets is characterized by two total-spin $S =1/2$ doublets with opposite chirality. According to a group theory analysis [M. Trif extit{et al.}, Phys. Rev. Lett. extbf{101}, 217201 (2008)] an external electric field can efficiently couple these two chiral spin states, even when the spin-orbit interaction (SOI) is absent. The strength of this coupling, $d$, is determined by an off-diagonal matrix element of the dipole operator, which can be calculated by extit{ab-initio} methods [M. F. Islam extit{et al.}, Phys. Rev. B extbf{82}, 155446 (2010)]. In this work we propose that Coulomb-blockade transport experiments in the cotunneling regime can provide a direct way to determine the spin-electric coupling strength. Indeed, an electric field generates a $d$-dependent splitting of the ground state manifold, which can be detected in the inelastic cotunneling conductance. Our theoretical analysis is supported by master-equation calculations of quantum transport in the cotunneling regime. We employ a Hubbard-model approach to elucidate the relationship between the Hubbard parameters $t$ and $U$, and the spin-electric coupling constant $d$. This allows us to predict the regime in which the coupling constant $d$ can be extracted from experiment.

研究动机与目标

• 建立一种直接测量受挫三角分子磁体中自旋-电耦合强度 d 的实验方法。
• 证明非弹性 cotunneling 电导可检测电场诱导的手性自旋双态劈裂。
• 将 Hubbard 模型参数（t, U）与自旋-电耦合常数 d 关联，以实现实验预测。
• 为在 cotunneling 传输 regime 下从输运测量中提取 d 提供理论框架。

提出的方法

• 使用主方程计算模拟分子磁体在 cotunneling regime 下的量子输运。
• 应用 Hubbard 模型，将跃迁积分 t 和原子内库仑排斥能 U 与自旋-电耦合常数 d 关联。
• 分析 cotunneling 电导对电场的依赖性，以检测自旋双态能级的劈裂。
• 通过从头计算方法计算偶极矩算符 R = Σrj 的矩阵元，以确定 d。
• 将系统建模为具有三个 S = 1/2 自旋和反铁磁交换耦合的三角分子。
• 推导出可检测劈裂的条件，即 d ∝ ⟨E′₊|X₋|E′₋⟩，其中 d 为有效电偶极矩矩阵元。

实验结果

研究问题

• RQ1 非弹性 cotunneling 电导能否检测受挫分子磁体中手性自旋双态在电场作用下的劈裂？
• RQ2 Hubbard 模型参数（t, U）与自旋-电耦合常数 d 之间存在何种关系？
• RQ3 如何从实验的 cotunneling 测量中提取自旋-电耦合强度 d？
• RQ4 通过此输运方法，d 在何种参数范围内可实现实验可测？
• RQ5 在无自旋-轨道耦合的情况下，是否可实现对手性自旋态的直接电控？

主要发现

• 电场诱导了手性自旋双态基态的 d 依赖性劈裂，可通过非弹性 cotunneling 电导检测。
• 耦合强度 d 与非对角矩阵元 ⟨E′₊|X₋|E′₋⟩ 成正比，由于破坏了反演对称性，该矩阵元非零。
• 理论模拟表明，当 t 和 U 由从头算计算获得时，d 可从 cotunneling 电导数据中提取。
• 即使无自旋-轨道相互作用，该方法仍有效，可在自旋-轨道耦合极弱的体系中实现电控。
• 所提出的方案可通过电场实现纳米尺度、快速且选择性的自旋态控制，为基于磁场的调控提供替代方案。
• 分析证实，这些体系中可通过电场实现自旋守恒跃迁，从而实现高效的量子比特控制。