[论文解读] Coulomb Correlations and Magnetic Anisotropy in ordered $L1_0$ CoPt and FePt alloys

A. B. Shick, O. N. Mryasov|arXiv (Cornell University)|Oct 8, 2002

Magnetic properties of thin films被引用 7

一句话总结

本研究采用LSDA+U方法结合相对论全势线性化球面波平面波（FP-LAPW）计算，证明电子关联效应——特别是对Co、Fe的3d轨道以及Pt的5d轨道——在定量重现L1₀型CoPt和FePt合金中大的磁晶各向异性能（MAE）方面至关重要。引入局域库仑关联显著提高了理论计算与实验测得的MAE值的一致性，解决了以往基于LSDA方法计算中存在的偏差问题。

ABSTRACT

We present results of the magneto-crystalline anisotropy energy (MAE) calculations for chemically ordered $L1_0$ CoPt and FePt alloys taking into account the effects of strong electronic correlations and spin-orbit coupling. The local spin density + Hubbard U approximation (LSDA+U) is shown to provide a consistent picture of the magnetic ground state properties when intra-atomic Coulomb correlations are included for both 3$d$ and 5$d$ elements. Our results demonstrate significant and complex contribution of correlation effects to large MAE of these material.

研究动机与目标

• 解决长期以来理论LSDA基MAE计算与L1₀型CoPt和FePt合金实验测量之间存在的偏差问题。
• 研究电子关联效应——特别是Pt 5d态——在决定巡游铁磁体磁各向异性能（MAE）中的作用。
• 评估LSDA+U方法是否能用物理上合理的U参数定量描述这些材料中的MAE和轨道磁矩。
• 提供MAE对Hubbard U参数强烈依赖性的微观解释，特别是通过自旋-轨道耦合与杂化效应。

提出的方法

• 采用相对论全势线性化球面波平面波（FP-LAPW）方法，对[110]和[001]方向固定磁化的总能进行精确计算。
• 应用LSDA+U方法，对3d（Co、Fe）和5d（Pt）过渡金属元素引入局域库仑关联。
• 使用特殊k点网格与高斯展宽（1 mRy），并将总能差收敛至1 μeV以内，以确保MAE计算的可靠性。
• 将MAE计算为[110]与[001]磁化方向之间的能量差：MAE = E[110] − E[001]。
• 采用自旋-轨道耦合（SOC）微扰理论模型（公式2）分析轨道磁矩各向异性和自旋翻转项的贡献。
• 系统性地扫描U参数，分析MAE对3d和5d位点U值的敏感性，并将其变化与Pt轨道极化联系起来。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何传统的LSDA基计算无法重现L1₀型CoPt和FePt合金中的实验MAE值？
• RQ2 电子关联效应在Pt 5d态上的定量贡献对磁晶各向异性有多大？
• RQ3 通过LSDA+U方法引入局域库仑排斥作用后，为何理论与实验MAE值的一致性得到改善？
• RQ4 MAE对Hubbard U参数的强依赖性，特别是对Pt而言，其微观起源是什么？
• RQ5 在强关联效应存在的情况下，自旋-轨道耦合与轨道磁矩各向异性模型（公式2）能否定量解释观测到的MAE趋势？

主要发现

• 采用全势FP-LAPW计算的LSDA+U方法，将CoPt的实验MAE（1.00 meV/f.u.，T=0 K）再现至10%以内，得到1.03 meV/f.u.，解决了以往计算中过度高估的问题。
• 对于FePt，LSDA+U方法计算得到的MAE为2.68 meV/f.u.，仍显著高于实验值1.0–1.4 meV/f.u.，表明可能需要额外的关联效应。
• 在Pt 5d轨道上引入U至关重要：U_Pt的微小变化（约0.1 eV）即可引起MAE的显著变化，这归因于强自旋-轨道耦合与3d-5d轨道杂化。
• 基于公式（2）的分析表明，自旋翻转项ΔE_T，特别是来自Pt的贡献，产生负的MAE校正，使总MAE向实验值降低。
• Pt 5d轨道磁矩各向异性ΔM_l^Pt（[110]与[001]方向下Pt 5d轨道磁矩之差）对U_Pt高度敏感，解释了MAE对U的强依赖性。
• 本研究证明，为一致描述磁性基态性质，必须同时考虑磁性原子（Co、Fe）与非磁性原子（Pt）上的电子关联效应。