[论文解读] Coulomb Engineering of two-dimensional Mott materials

Erik G. C. P. van Loon, Malte Schüler+4 more|arXiv (Cornell University)|Jan 6, 2020

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用 4

一句话总结

本文提出库仑工程作为一种通过调节介电环境来调控二维材料中莫特绝缘态的方法，该介电环境可屏蔽电子-电子相互作用。通过多体计算，展示了莫特能带出现电子伏特量级的能移以及可逆的绝缘体-金属相变，实验可行性通过角分辨光电子能谱（ARPES）和扫描隧道显微镜谱（STS）信号得到验证。

ABSTRACT

Two-dimensional materials can be strongly influenced by their surroundings. A dielectric environment screens and reduces the Coulomb interaction between electrons in the two-dimensional material. Since in Mott materials the Coulomb interaction is responsible for the insulating state, manipulating the dielectric screening provides direct control over Mottness. Our many-body calculations reveal the spectroscopic fingerprints of such Coulomb engineering: we demonstrate eV-scale changes to the position of the Hubbard bands and show a Coulomb engineered insulator-to-metal transition. Based on our proof-of-principle calculations, we discuss the (feasible) conditions under which our scenario of Coulomb engineering of Mott materials can be realized experimentally.

研究动机与目标

• 探索利用介电环境调控二维材料中莫特绝缘行为的可行性。
• 识别库仑工程在莫特系统中的光谱指纹，特别是通过ARPES和STS检测。
• 确定环境屏蔽在何种条件下可诱导二维莫特材料中可逆的绝缘体-金属相变。
• 比较不同多体方法（GW+DMFT与双玻色子）在模拟环境屏蔽效应方面的有效性。
• 建立介电常数、层厚与莫特绝缘体中电子结构变化之间的定量关系。

提出的方法

• 采用单层莫特材料的介电屏蔽模型，通过环境介电常数 ε_E 调制库仑相互作用，表达式为 V(q) = (2πe²/q) × (1/ε_M) × [(1 + x exp(-qh)) / (1 - x exp(-qh))]，其中 x = (ε_E - ε_M)/(ε_E + ε_M)。
• 使用双玻色子方法计算正方晶格 Hubbard 模型中的自能与谱函数，包含非局域关联。
• 采用单次修正的 GW+DMFT 计算，对局域 DMFT 自能进行 GW 修正，实现低温下相空间的高效探索。
• 将非局域介电相互作用映射为具有 U 和最近邻 V_nn 的有效双参数 Hubbard 模型，通过总相互作用强度和 V(π,π) 约束以保持莫特物理特性。
• 对虚时格林函数执行解析延拓，获得实频率谱函数，以与 ARPES 和 STS 实验进行比较。
• 系统性地改变 ε_E、h/a（层厚与晶格常数之比）和温度，以探测绝缘体-金属相变。

实验结果

研究问题

• RQ1 环境介电屏蔽是否可诱导二维莫特材料中可逆的绝缘体-金属相变？
• RQ2 通过 ARPES 和扫描隧道显微镜谱可检测到的库仑工程在莫特系统中的光谱特征是什么？
• RQ3 随着环境介电常数 ε_E 的变化，莫特能带的能量如何移动？
• RQ4 关闭莫特能隙所需的临界 ε_E 值是多少？其与层厚 h/a 的依赖关系如何？
• RQ5 不同多体方法（GW+DMFT 与双玻色子）在预测环境屏蔽对莫特物理影响方面的表现如何比较？

主要发现

• 随着环境介电常数 ε_E 增大，莫特能带的能量发生数个电子伏特的位移，上、下莫特能带向费米能级移动。
• 当 h/a = 0.6 时，ε_E ≈ 5 处观察到绝缘体-金属相变；当 h/a = 1 时，ε_E ≈ 10 处发生相变，表明其对层厚有强烈依赖性。
• 靠近费米面的莫特能带谱权重随 ε_E 增大而增强，表明金属特性增强。
• 相变是可逆且可调的，随着 ε_E 增大，能隙连续关闭，与库仑相互作用减弱驱动的莫特相变一致。
• GW+DMFT 与双玻色子方法在谱函数和相变阈值预测上结果一致，验证了结果的稳健性。
• 结果在粒子-空穴对称性下保持稳健，且莫特能带能量估计的误差条较小，证实了解析延拓的可靠性。