[论文解读] Coulomb Parameter U and Correlation Strength in LaFeAsO

В. И. Анисимов, Dmitry M. Korotin+5 more|ArXiv.org|Jul 3, 2008

Iron-based superconductors research参考文献 27被引用 23

一句话总结

本研究采用在Wannier函数形式下的约束密度泛函理论，计算LaFeAsO中Fe-3d电子的库仑相互作用参数$U$和洪特交换$J$。当仅包含Fe-3d轨道时，结果为$U \approx 0.8$ eV，$J \approx 0.5$ eV，LDA+DMFT计算预测电子关联作用较弱，与X射线谱学数据一致，且与早期认为强关联的假设相矛盾。

ABSTRACT

First principles constrained density functional theory scheme in Wannier functions formalism has been used to calculate Coulomb repulsion U and Hund's exchange J parameters for iron 3d electrons in LaFeAsO. Results strongly depend on the basis set used in calculations: when O-2p, As-4p, and Fe-3d orbitals and corresponding bands are included, computation results in U=3-4 eV, however, with the basis set restricted to Fe-3d orbitals and bands only, computation gives parameters corresponding to F^0=0.8 eV, J=0.5 eV. LDA+DMFT (the Local Density Approximation combined with the Dynamical Mean-Field Theory) calculation with this parameters results in weakly correlated electronic structure that is in agreement with X-ray experimental spectra.

研究动机与目标

• 使用第一性原理方法确定LaFeAsO中Fe-3d电子的本征库仑相互作用参数$U$和洪特交换$J$。
• 解决先前DMFT研究假设$U=4$ eV与实验谱学数据表明$U<1$ eV之间的矛盾。
• 研究Wannier函数基组的选择对计算得到的$U$和$J$值的影响。
• 通过比较LDA+DMFT结果与实验光电子能谱和X射线吸收谱，评估LaFeAsO中的关联强度。

提出的方法

• 在Wannier函数基组中应用约束密度泛函理论（cDFT），以计算有效库仑相互作用$U$和交换$J$。
• 使用两种基组：一种包含Fe-3d、As-4p和O-2p轨道，另一种仅限于Fe-3d轨道。
• 有效$U$定义为$\bar{U} = F^0 - J/2$，其中$F^0$由$\bar{U}$和$J$计算得出。
• 利用推导出的$F^0 = 0.8$ eV和$J = 0.5$ eV参数进行LDA+DMFT计算，以评估电子结构。
• DMFT杂质求解器采用QMC方法，使用Hirsh-Fye算法，且$\beta = 10$ eV$^{-1}$。
• 将DFT与LDA+DMFT的谱函数和态密度进行比较，以评估关联效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 当从第一性原理出发计算时，LaFeAsO中Fe-3d电子的本征库仑相互作用参数$U$的值是多少？
• RQ2 Wannier函数基组的选择如何影响计算得到的$U$和$J$值？
• RQ3 计算得到的$U$值是否导致LaFeAsO中电子结构为弱关联或强关联？
• RQ4 LDA+DMFT的谱函数与实验的X射线吸收和发射谱相比如何？
• RQ5 为何先前使用$U=4$ eV的DMFT研究与谱学估算的$U<1$ eV相矛盾？

主要发现

• 仅使用Fe-3d轨道的约束DFT计算得到$F^0 = 0.8$ eV，$J = 0.5$ eV，因此$\bar{U} \approx 0.5$ eV。
• 当包含O-2p、As-4p和Fe-3d轨道时，计算得到的$U$增加至3–4 eV。
• 使用$F^0 = 0.8$ eV和$J = 0.5$ eV参数的LDA+DMFT计算产生弱关联电子结构，未出现莫特-哈伯德带或准粒子峰。
• LDA+DMFT的谱函数与DFT相比仅有微小偏移，仅在某些轨道的费米能级附近出现小幅变化。
• 结果与软X射线发射和吸收谱一致，后者未显示低哈伯德带或强关联特征的证据。
• 本研究将$U$值的差异归因于基组依赖性，最小模型中$U$减小是由于$p$轨道杂化导致的增强屏蔽效应。