[论文解读] Coupled spin states in armchair graphene nanoribbons with asymmetric zigzag edge extensions

Qiang Sun, Xuelin Yao+7 more|arXiv (Cornell University)|May 5, 2020

Graphene research and applications参考文献 36被引用 5

一句话总结

本研究通过自下而上的合成方法，在扶手椅型石墨烯纳米带中引入非对称的锯齿形边缘延伸，实现了耦合自旋态的工程化设计。利用扫描隧道谱学，研究揭示了磁相互作用的可调性——表现为铁磁性、反铁磁性或淬灭态，具体取决于边缘取向，并在周期性排列中实现了铁磁自旋链，从而为设计具有复杂磁性基态的石墨烯基自旋电子学材料提供了可能。

ABSTRACT

Carbon-based magnetic structures promise significantly longer coherence times than traditional magnetic materials, which is of fundamental importance for spintronic applications. An elegant way of achieving carbon-based magnetic moments is the design of graphene nanostructures with an imbalanced occupation of the two sublattices forming the carbon honeycomb lattice. According to Lieb's theorem, this induces local magnetic moments that are proportional to the sublattice imbalance. Exact positioning of sublattice imbalanced nanostructures in graphene nanomaterials hence offers a route to control interactions between induced local magnetic moments and to obtain graphene nanomaterials with magnetically non-trivial ground states. Here, we show that such sublattice imbalanced nanostructures can be incorporated along a large band gap armchair graphene nanoribbon on the basis of asymmetric zigzag edge extensions, which is achieved by incorporating specifically designed precursor monomers during the bottom-up fabrication of the graphene nanoribbons. Scanning tunneling spectroscopy of an isolated and electronically decoupled zigzag edge extension reveals Hubbard-split states in accordance with theoretical predictions. Investigation of pairs of such zigzag edge extensions reveals ferromagnetic, antiferromagnetic or quenching of the magnetic interactions depending on the relative alignment of the asymmetric edge extensions. Moreover, a ferromagnetic spin chain is demonstrated for a periodic pattern of zigzag edge extensions along the nanoribbon axis. This work opens a route towards the design and fabrication of graphene nanoribbon-based spin chains with complex magnetic ground states.

研究动机与目标

• 设计并制备具有亚晶格不平衡锯齿形边缘延伸的扶手椅型石墨烯纳米带，以实现局域磁矩。
• 通过精确的空间排列非对称边缘延伸，控制诱导局域磁矩之间的磁相互作用。
• 通过边缘取向实现实验上可调的磁性基态（铁磁性、反铁磁性或淬灭态）。
• 在石墨烯纳米带平台中实现周期性铁磁自旋链，为潜在的自旋电子学器件提供支持。
• 利用扫描隧道谱学验证理论预测的 Hubbard 分裂态和磁耦合行为。

提出的方法

• 采用特定设计的前体单体进行自下而上的分子自组装，生长出具有非对称锯齿形边缘延伸的扶手椅型石墨烯纳米带。
• 利用分子束外延和表面辅助合成技术，实现边缘结构形成的原子级精确性。
• 对孤立的锯齿形边缘延伸进行扫描隧道谱学（STS）测量，以探测电子态并确认 Hubbard 分裂。
• 研究具有不同相对取向的锯齿形边缘延伸对，评估其磁耦合行为。
• 分析沿纳米带轴向周期性排列的锯齿形边缘延伸，以证明扩展的铁磁自旋链的形成。
• 将实验 STS 数据与基于 Lieb 定理和 Hubbard 模型的理论模拟相结合，解释磁性态的形成机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 在扶手椅型石墨烯纳米带中，非对称锯齿形边缘延伸是否能够诱导并控制局域磁矩？
• RQ2 两个非对称锯齿形边缘延伸的相对取向如何影响其磁耦合？
• RQ3 在成对的锯齿形边缘延伸中，可稳定哪些磁性基态（铁磁性、反铁磁性或淬灭态）？
• RQ4 此类边缘延伸的周期性阵列是否能形成稳定的铁磁自旋链？
• RQ5 实验 STS 测量在多大程度上证实了理论预测的 Hubbard 分裂态和自旋耦合行为？

主要发现

• 孤立的锯齿形边缘延伸表现出 Hubbard 分裂的电子态，证实了理论预测的局域磁矩的存在。
• 两个锯齿形边缘延伸之间的磁耦合行为随相对取向变化：观察到铁磁性、反铁磁性或淬灭态相互作用。
• 沿扶手椅型纳米带轴向周期性排列的锯齿形边缘延伸形成稳定的铁磁自旋链，其自旋方向一致。
• 通过调控边缘延伸的空间构型和对称性，可实现对系统磁性的可调性。
• 非对称边缘引起的亚晶格不平衡导致与不平衡程度成比例的局域磁矩，与 Lieb 定理一致。
• 扶手椅型石墨烯纳米带的较大带隙提供了电子绝缘性，使单个磁性单元得以隔离，便于受控研究。