[论文解读] Coupling of a high-energy excitation to superconducting quasiparticles in a cuprate from Coherent Charge Fluctuation Spectroscopy

B. Mansart, J. Lorenzana+5 more|arXiv (Cornell University)|Dec 4, 2011

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies被引用 4

一句话总结

本研究采用相干电荷涨落光谱法（CCFS）探测铜氧化物中高能激发态（2.6 eV）与超导准粒子之间的耦合，揭示了一种非延迟相互作用，与非常规配对机制一致。该方法类似于NMR/ESR，通过飞秒激光脉冲激发后检测瞬态反射率中的相干振荡，为高温超导体中强相互作用且能量尺度匹配的配对机制提供了直接证据。

ABSTRACT

Dynamical information on spin degrees of freedom of proteins or solids can be obtained by Nuclear Magnetic Resonance (NMR) and Electron Spin Resonance (ESR). A technique with similar versatility for charge degrees of freedom and their ultrafast correlations could move forward the understanding of systems like unconventional superconductors. By perturbing the superconducting state in a high-Tc cuprate using a femtosecond laser pulse, we generate coherent oscillations of the Cooper pair condensate which can be described by an NMR/ESR formalism. The oscillations are detected by transient broad-band reflectivity and found to resonate at the typical scale of Mott physics (2.6 eV), suggesting the existence of a non-retarded contribution to the pairing interaction, as in unconventional (non Migdal-Eliashberg) theories.

研究动机与目标

• 开发一种基于电荷的NMR/ESR类方法，用于探测强关联电子系统中的超快相干动力学。
• 利用相干电荷涨落，研究铜氧化物中高能激发与超导准粒子之间的耦合。
• 确定在2.6 eV处观测到的共振是否反映了非延迟相互作用，如非常规配对理论所预测。
• 建立瞬态光学响应与高温超导体中潜在配对机制之间的联系。

提出的方法

• 利用飞秒激光脉冲相干激发高温铜氧化物中的库珀对凝聚态，诱导出类似于NMR中自旋进动的相干振荡。
• 通过瞬态宽光谱反射率检测由此产生的相干电荷涨落，并实时提取光学响应。
• 采用含Gutzwiller和Hartree-Fock近似的平均场哈密顿量来处理Cu 3d轨道上的强关联效应。
• 通过相对于非平衡电荷分布对磁化率进行数值微分，计算电荷磁化率和介电函数。
• 应用拉格朗日乘子约束，模拟泵浦脉冲引起的非平衡电荷转移密度（δn_CT）。
• 将理论预测的瞬态介电函数与实验反射率数据进行比较，以验证模型并提取物理参数。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否利用铜氧化物中的相干电荷涨落来探测高能激发与超导准粒子之间的耦合？
• RQ2 在瞬态响应中观测到的2.6 eV共振是否对应于非延迟相互作用，如非常规配对理论所预期？
• RQ3 驱动相干振荡的激光诱导电荷重分布的大小和空间特征是什么？
• RQ4 瞬态介电函数如何反映由于非平衡电荷分布导致的电荷转移边带软化？
• RQ5 具有重整化电荷转移能量的平均场模型在多大程度上能再现实验反射率曲线？

主要发现

• 在瞬态反射率中观测到2.6 eV的相干振荡，其能量尺度与莫特物理一致，提示配对机制中存在非延迟相互作用。
• 当非平衡电荷转移密度δn_CT(500 fs)设定为每晶胞8×10⁻³时，理论模型对瞬态介电函数的预测与实验数据相符。
• 利用实验参数估算出每个Cu原子的激发空穴数为4×10⁻³，与理论δn_CT值良好一致。
• 瞬态响应因光谱权重转移而表现出正负反射率区域，表明通过有效Δ̃的下调整实现电荷转移边带软化。
• 软化的主要机制被确定为最近邻排斥作用δΔ̃ ∼ -2U_pd δn_CT，与电荷转移物理一致。
• 自旋-伪算符进动模型成功再现了相干电荷涨落的时间演化，其衰减归因于动量和能量空间中的相干性丧失。