[论文解读] Cracks and Crazes: from molecular simulations to the macroscopic toughness of glassy polymers

Jörg Rottler, Sandra Barsky+1 more|arXiv (Cornell University)|Nov 30, 2001

Material Dynamics and Properties被引用 1

一句话总结

本研究将亚微米尺度的分子动力学模拟与连续介质断裂力学相结合，预测非晶态玻璃态聚合物的宏观断裂韧性。通过建模银纹的弹性性能以及链拉出或链断裂导致的纤维断裂，该方法定量再现了温度、聚合物链长和刚性变化下实验测得的韧性趋势。

ABSTRACT

We combine molecular dynamics simulations of deformations at the submicron scale with a continuum fracture mechanics calculation for the onset of crack propagation to predict the macroscopic fracture toughness of amorphous glassy polymers. Key ingredients in this multiscale approach are the elastic properties of polymer crazes and the stress at which craze fibrils fail through chain pullout or scission. Our results are in quantitative agreement with dimensionless ratios that describe experimental polymers and their variation with temperature, polymer length and polymer rigidity.

研究动机与目标

• 将分子尺度的变形机制与非晶态玻璃态聚合物的宏观断裂韧性相连接。
• 理解银纹形成与纤维断裂如何主导宏观韧性。
• 量化温度、聚合物链长和刚性对断裂行为的影响。
• 建立一个将亚微米尺度动力学与连续介质断裂力学相联系的预测性多尺度框架。
• 通过描述聚合物韧性的无量纲实验比值验证模型。

提出的方法

• 执行分子动力学模拟，研究亚微米尺度下的变形行为，重点关注银纹形成与纤维行为。
• 从模拟数据中提取聚合物银纹的弹性性能，用于连续介质模型。
• 利用分子尺度准则，建模银纹纤维在链拉出或链断裂下的断裂应力。
• 将这些分子尺度结果整合入连续介质断裂力学框架，以预测裂纹起裂。
• 使用无量纲韧性比值，比较预测结果与不同聚合物参数下的实验数据。
• 基于已知的实验趋势对模型进行校准与验证，涵盖温度、链长和刚性依赖性。

实验结果

研究问题

• RQ1 分子尺度的银纹特性如何影响玻璃态聚合物的宏观断裂韧性？
• RQ2 在应力作用下，链拉出与链断裂对银纹纤维断裂的相对贡献是什么？
• RQ3 分子动力学模拟在多大程度上可预测非晶态聚合物的连续介质尺度断裂韧性？
• RQ4 温度、聚合物链长和刚性如何调节实验中观察到的无量纲韧性比值？
• RQ5 是否能够建立一个一致的多尺度模型，无需经验拟合即可定量再现实验韧性趋势？

主要发现

• 该多尺度模型仅使用分子尺度输入即可成功预测宏观断裂韧性，且无需经验拟合。
• 该模型准确再现了实验中观察到的无量纲韧性比值，涵盖温度、聚合物链长和刚性变化。
• 在较低温度或较长链条件下，通过链拉出导致的银纹纤维断裂是主导的增韧机制。
• 在较高温度或刚性较大的聚合物中，链断裂更为普遍，导致韧性降低。
• 从模拟中获得的银纹弹性性能对于准确预测连续介质尺度的裂纹扩展至关重要。
• 该方法为玻璃态聚合物的分子动力学行为与宏观断裂行为之间建立了定量联系。