[论文解读] Creation of ensembles of nitrogen-vacancy centers in diamond by neutron and electron irradiation

Tobias Nöbauer, K. Buczak+8 more|arXiv (Cornell University)|Sep 2, 2013

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 2被引用 12

一句话总结

本研究通过中子和电子辐照，实现了金刚石中氮空位（NV⁻）中心密集且高质量的集合体构建，优化用于量子技术。通过调节辐照参数——尤其是中子注量（~10¹⁷ cm⁻²）和电子剂量（~10¹⁸ cm⁻²）——并采用原位退火，作者实现了高达~4.7×10¹⁸ cm⁻³的NV⁻密度以及窄至6 MHz的自旋共振线宽，从而支持磁力测量和混合量子系统等应用。

ABSTRACT

We created dense ensembles of negatively charged nitrogen-vacancy (NV-) centers in diamond by neutron and electron irradiation for applications in hybrid quantum systems and magnetometry. We characterize fluorescence intensity, optical and coherence properties of the resulting defects by confocal microscopy, UV/Vis and FTIR spectroscopy, optically detected magnetic resonance and small angle X-ray scattering. We find the highest densities of NV- at neutron fluences on the order of 10^17 cm^-2 and electron doses of 10^18 cm^-2, with spin resonance linewidths of 6 MHz. Lower electron energies increase the ratio of centers in the desired negative charge state to those in the neutral one. Annealing at 900 °C during the irradiation reduces the spin resonance linewidth. Electron irradiation furthermore results in substantially higher optical transparency compared to neutron irradiation.

研究动机与目标

• 开发在金刚石中制备高密度、高质量负电荷氮空位（NV⁻）中心集合体的方法，以服务于量子技术。
• 识别能最大化NV⁻密度同时最小化非均匀自旋共振线宽的辐照参数。
• 比较中子与电子辐照在光学透明度、缺陷生成效率和电荷态比值方面的表现。
• 评估辐照过程中原位退火对减少自旋退相干和提升光学质量的影响。
• 为超灵敏磁力测量和混合量子系统（HQS）应用提供优化的材料参数。

提出的方法

• 使用中子束（注量高达~2.2×10¹⁸ cm⁻²）和电子束（剂量高达~1.8×10¹⁸ cm⁻²）辐照氮浓度不同的Ib型和IIa型合成金刚石样品。
• 在电子辐照过程中于900 °C进行原位退火，以促进晶格恢复并减少缺陷引起的线宽展宽。
• 利用共聚焦显微镜表征NV⁻中心的荧光强度和空间分布。
• 采用紫外/可见光和傅里叶变换红外（FTIR）光谱分析光学吸收及与缺陷相关的吸收特征。
• 通过光学生磁共振（ODMR）测量自旋共振线宽，线宽以T₂*退相干时间表示。
• 利用小角X射线散射（SAXS）量化辐照诱导的缺陷簇，并与光学和自旋特性相关联。

实验结果

研究问题

• RQ1 何种中子和电子辐照注量/剂量可使NV⁻中心密度最大化，同时保持低自旋共振线宽？
• RQ2 电子辐照过程中原位退火如何影响NV⁻中心的非均匀展宽和光学透明度？
• RQ3 中子辐照与电子辐照在NV⁻产率、电荷态比值（NV⁻与NV⁰）和光学质量方面的相对性能如何？
• RQ4 初始氮浓度和金刚石类型（HPHT与CVD）如何影响最终的NV⁻密度和自旋相干性？
• RQ5 辐照损伤在高密度NV⁻中心集合体中在多大程度上降低了光学对比度和自旋极化效率？

主要发现

• 在中子注量约10¹⁷ cm⁻²时，实现了最高的NV⁻密度（~4.7×10¹⁸ cm⁻³），自旋共振线宽窄至6 MHz。
• 电子辐照剂量约10¹⁸ cm⁻²时，NV⁻密度与之相当，且光学透明度优于中子辐照样品。
• 在电子辐照过程中于900 °C进行原位退火，使自旋共振线宽减小至850 kHz–1 MHz，表明晶格修复有效。
• 降低电子能量可提高NV⁻与中性NV⁰中心的比例，从而增强目标自旋活性缺陷的比例。
• 样品J6（住友HPHT金刚石）尽管初始氮含量较低，仍表现出显著更低的线宽（42.9 ns，~6 MHz），表明材料成分对缺陷均匀性具有影响。
• 小角X射线散射证实了辐照诱导缺陷簇的存在，并与光学和自旋特性相关联，支持结构损伤与线宽展宽之间的关联。