[论文解读] Creation of nitrogen-vacancy centers in chemical vapor deposition diamond for sensing applications

Tingpeng Luo, Lukas Lindner+13 more|arXiv (Cornell University)|Nov 15, 2021

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 72被引用 69

一句话总结

本研究通过调节生长过程中的氮掺杂浓度和电子束辐照通量，系统优化了化学气相沉积（CVD）金刚石中氮空位（NV）中心的生成。通过在四个数量级范围内调节氮流量（0.2–20 ppm），并优化2 MeV和1 MeV电子辐照，作者在保持长自旋退相干时间（T₂最高达549 µs）的同时，实现了高NV⁻浓度（最高达168 ppb），最优NV⁻/NV比为67–86%，P1中心向NV⁻的转化率约为7–8%。

ABSTRACT

The nitrogen-vacancy (NV) center in diamond is a promising quantum system for magnetometry applications exhibiting optical readout of minute energy shifts in its spin sub-levels. Key material requirements for NV ensembles are a high NV$^-$ concentration, a long spin coherence time and a stable charge state. However, these are interdependent and can be difficult to optimize during diamond growth and subsequent NV creation. In this work, we systematically investigate the NV center formation and properties in chemical vapor deposition (CVD) diamond. The nitrogen flow during growth is varied by over 4 orders of magnitude, resulting in a broad range of single substitutional nitrogen concentrations of 0.2-20 parts per million. For a fixed nitrogen concentration, we optimize electron-irradiation fluences with two different accelerated electron energies, and we study defect formation via optical characterizations. We discuss a general approach to determine the optimal irradiation conditions, for which an enhanced NV concentration and an optimum of NV charge states can both be satisfied. We achieve spin-spin coherence times T$_2$ ranging from 45.5 to 549 $\mu$s for CVD diamonds containing 168 to 1 parts per billion NV$^-$ centers, respectively. This study shows a pathway to engineer properties of NV-doped CVD diamonds for improved sensitivity.

研究动机与目标

• 系统研究在CVD金刚石生长过程中氮掺杂水平（0.2–20 ppm）广泛变化时NV中心的形成行为。
• 优化电子束辐照通量和能量（2 MeV和1 MeV），以在保持长自旋退相干时间（T₂）的同时最大化NV⁻浓度。
• 确定能够平衡高NV⁻密度与高NV⁻/NV比的最优辐照条件，这对提升传感灵敏度至关重要。
• 关联P1中心浓度与T₂，并证明即使在NV密度增加的情况下，辐照和退火处理仍能保持长T₂。
• 开发一种基于紫外-可见吸收光谱的方法，在退火前预测最优辐照通量，利用GR1带作为NV⁰形成的指标。

提出的方法

• 使用微波等离子体CVD反应器生长(100)取向的CVD金刚石样品，氮流量在四个数量级范围内变化（0.1–2.7 sccm），实现P1中心浓度从0.2到20 ppm。
• 对固定P1浓度的样品进行两种能量（1 MeV和2 MeV）的电子辐照，辐照通量范围为1×10¹⁷至3×10¹⁸ e/cm²，以绘制NV生成与电荷态演变的图谱。
• 在1000 °C下进行2小时的辐照后退火，以稳定NV中心并促进电荷态转化。
• 使用共聚焦光致发光（PL）光谱法，通过拉比振荡和Hahn回波衰减测量NV⁻浓度和T₂退相干时间。
• 应用紫外-可见吸收光谱监测缺陷演化，特别是辐照过程中V⁻（ND1）和V⁰（GR1）中心的出现。
• 将辐照后GR1带强度与退火后NV⁰形成的关联性进行分析，建立预测最优通量的方法。

实验结果

研究问题

• RQ1 在CVD生长过程中，氮掺杂如何影响初始P1中心浓度及其与作为生长态金刚石中T₂的相关性？
• RQ2 为最大化NV⁻浓度并保持高NV⁻/NV比，电子束辐照的最优通量和能量是什么？
• RQ3 P1中心密度如何影响可实现的最大T₂，以及NV⁻浓度与退相干时间之间的权衡？
• RQ4 在退火前，紫外-可见吸收光谱能否预测最优辐照通量，以避免过度辐照和过量NV⁰的形成？
• RQ5 在CVD金刚石中，能否同时实现高NV⁻浓度与长T₂，从而提升传感性能？

主要发现

• 作为生长态CVD金刚石中P1中心浓度与∼0.09 × √(N/C)近似成比例，实测值在0.2至20 ppm之间变化。
• 辐照并退火后，T₂值范围为45.5 µs（168 ppb NV⁻）至549 µs（1 ppb NV⁻），表明即使在高NV⁻密度下，长退相干时间仍可保持。
• 对于初始P1浓度约为2.2 ppm的样品，最优辐照通量为2 MeV下1×10¹⁷–2×10¹⁷ e/cm²，1 MeV下1×10¹⁸–3×10¹⁸ e/cm²，P1向NV⁻的转化率约为7–8%。
• 在最优通量下，NV⁻/NV比达到67–86%，存在一个关键阈值：为保持>80%的NV⁻/NV比，P1向NV⁻的转化率必须低于10%。
• 紫外-可见光谱中辐照后出现GR1带（500–550 nm）与退火后NV⁰的形成强相关，从而可在退火前预测最优通量。
• 成功实现了高NV⁻浓度（168 ppb）与长T₂（45.5 µs）的结合，最长T₂（549 µs）与最先进的单NV和集体NV系统相当，但NV⁻密度显著更高。