[论文解读] Critical scalings and jamming in thermal colloidal systems

Lijin Wang, Ning Xu|arXiv (Cornell University)|Dec 12, 2011

Material Dynamics and Properties参考文献 51被引用 15

一句话总结

本研究将热胶体系统中径向分布函数第一峰的最大值 $g_1^{\rm max}$ 识别为从非致密到致密玻璃转变的关键特征。通过分子动力学模拟，表明 $g_1^{\rm max}$ 与临界标度、能量均分以及配位数涨落最大值相吻合，揭示了其与 $T=0$ 致密化转变的稳健关联，并提出一种新的等静温度 $T_i$，此时振动态密度趋于平坦并随压缩而缩放。

ABSTRACT

During the jamming of thermal colloids, the first peak of the pair distribution function shows a maximum height $g_1^{ m max}$. We find that $g_1^{ m max}$ is accompanied by significant change of material properties and thus signifies the transition from unjammed to jammed glasses. The scaling laws at $g_1^{ m max}$ lead to scaling collapse of structural and thermodynamic quantities, indicating the criticality of the T=0 jamming transition. The physical significance of $g_1^{ m max}$ is highlighted by its coincidence with the equality of the kinetic and potential energy and the maximum fluctuation of the coordination number. In jammed glasses, we find the strong coupling between the isostaticity and flattening of the density of vibrational states at the isostatic temperature scaled well with the compression.

研究动机与目标

• 确定热胶体系统中的 $g_1^{\rm max}$ 是否仅为热涨落的副产品，还是在致密化转变中具有物理意义。
• 研究有限温度系统中 $T=0$ 致密化临界性是否持续存在，特别是通过结构与热力学缩放关系。
• 在致密玻璃中识别一种新的热力学状态——由等静性与振动态密度平坦化定义。
• 建立等静温度 $T_i$ 与压缩之间的缩放关系，并与 $T=0$ 致密化行为进行比较。
• 通过映射低温下玻璃化转变、致密化转变与等静性的序列，厘清非晶固体的相图。

提出的方法

• 在恒定 $T$ 与 $P$ 条件下，对 $N=1000$ 个双分散胶体球进行三维分子动力学模拟，采用软排斥势 $V_{ij} = \frac{\bar{\rho}}{\bar{\rho}}(1 - r_{ij}/\bar{\rho}_{ij})^\rho$，其中 $\rho = 2$（谐振）与 $\rho = 2.5$（赫兹），并施加周期性边界条件。
• 计算径向分布函数 $g(r)$，并将 $g_1^{\rm max}$ 作为致密化转变的关键结构标志。
• 通过速度关联函数 $C(t) = \frac{1}{3T} \int_0^\nu C(t) \text{cos}(\nu t) dt$ 的傅里叶变换计算振动态密度 $D(\nu)$。
• 测量配位数涨落的均方差 $\nu z^2$，并追踪其在 $g_1^{\rm max}$ 处的最大值。
• 在 $g_1^{\rm max}$ 附近推导临界标度律 $\nu - \nu_c \to (p/\nu^2)^{1/(\rho-1)}$ 与 $V \to (p/\nu^2)^{\rho/\rho-1)}$，证实了 $T=0$ 类行为的持续性。
• 将等静温度 $T_i$ 定义为平均配位数 $z = z_c$ 且 $D(\nu)$ 显示低频平台的温度，并证明 $T_i \to (p/\nu^2)^{(\rho+1)/(\rho-1)}$。

实验结果

研究问题

• RQ1 在热胶体中 $g_1^{\rm max}$ 的出现是否代表超出热模糊效应的物理转变点，是否标志 $T=0$ 致密化临界性的开始？
• RQ2 临界标度（如 $\nu - \nu_c \to (p/\nu^2)^{1/(\rho-1)}$）在 $g_1^{\rm max}$ 附近有限温度下在多大程度上持续存在？
• RQ3 在致密玻璃中是否存在一种热力学状态，使得等静性与振动态密度平坦化同时发生，其与压缩的缩放关系如何？
• RQ4 在等静温度 $T_i$ 下，平台的起始频率 $\nu^*$ 如何随压力缩放，是否遵循 $T=0$ 缩放 $\nu^* \to (\nu - \nu_c)^{1/2}$？
• RQ5 在低温相图中，玻璃化转变、致密化转变与等静性线之间的关系如何，其出现顺序为何？

主要发现

• 径向分布函数第一峰最大值 $g_1^{\rm max}$ 标记了从非致密到致密玻璃的临界转变，伴随配位数涨落峰值与能量均分。
• 在 $g_1^{\rm max}$ 处，系统恢复了临界标度 $\nu - \nu_c \to (p/\nu^2)^{1/(\rho-1)}$ 与 $V \to (p/\nu^2)^{\rho/(\rho-1)}$，证实了有限温度下 $T=0$ 致密化临界性的持续存在。
• 等静温度 $T_i$ 被定义为平均配位数 $z = z_c$ 且振动态密度 $D(\nu)$ 显示低频平台的温度。
• 在 $T_i$ 下平台的起始频率 $\nu^*$ 遵循 $T=0$ 缩放 $\nu^* \to (\nu - \nu_c)^{1/2} \to (p/\nu^2)^{1/2}$，表明具有普适的振动行为。
• 等静温度随压缩缩放为 $T_i \to (p/\nu^2)^{( ho+1)/(\rho-1)}$，揭示了动能与势能之间在破坏额外接触时的竞争关系。
• 相图显示，玻璃化转变 ($T_g \to p/\nu^2$)、致密化转变 ($T_j \to (p/\nu^2)^2$) 与等静性 ($T_i \to (p/\nu^2)^3$) 随压力增加而依次发生，并在 $T=0$ 处汇聚。