[论文解读] Cu$_2$O Microcrystals Grown on Silicon as Platform for Quantum-Degenerate Excitons and Rydberg States

Stephan Steinhauer, Marijn A. M. Versteegh+3 more|arXiv (Cornell University)|Feb 5, 2019

Copper-based nanomaterials and applications参考文献 48被引用 8

一句话总结

本文提出了一种可扩展的热氧化方法，在硅基底上生长出高质量的Cu₂O微晶，实现了极低的点缺陷浓度。该技术使在位置可控的微结构中观测到量子简并的激子和里德伯激子成为可能，展示了其在集成量子光子学中的潜力。

ABSTRACT

Cuprous oxide (Cu$_2$O) is a semiconductor with large exciton binding energy and significant technological importance in applications such as photovoltaics and solar water splitting. It is also a superior material system for quantum optics that enabled the observation of two intriguing phenomena, i.e. Rydberg excitons as solid-state analogue to highly-excited atomic states and dense exciton gases showing quantum degeneracy when approaching the phase transition to Bose-Einstein condensation. Previous experiments focused on natural bulk crystals due to major difficulties in growing high-quality synthetic samples. Here, we present Cu$_2$O microcrystals with excellent optical material quality capable of hosting both quantum-degenerate excitons and excited Rydberg states. Growth of Cu$_2$O with exceedingly low point defect levels was achieved on silicon by a scalable thermal oxidation process compatible with lithographic patterning. Using the latter, we demonstrate Rydberg excitons in site-controlled Cu$_2$O microstructures, paving the way for a plethora of applications in integrated quantum photonics.

研究动机与目标

• 通过开发一种可扩展且与基底兼容的生长方法，克服天然大块Cu₂O晶体的局限性，以实现高质量合成Cu₂O微晶的制备。
• 在Cu₂O中实现极低的点缺陷浓度，以支持量子简并激子气体和里德伯激子的观测。
• 在硅基底上实现Cu₂O微晶的位置可控集成，为未来的量子光子器件铺平道路。
• 在与光刻工艺兼容的固态平台中，实现主量子数n > 25的里德伯激子的观测。

提出的方法

• 在Si/SiO₂基底上沉积的700 nm Cu薄膜上，采用一步热氧化工艺生长出相纯的Cu₂O微晶。
• 利用X射线衍射（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）确认了相纯度以及具有面状晶粒和台阶状结构的微晶形貌。
• 在室温和毫开尔文温度下进行连续波光致发光光谱测量，以探测激子态和缺陷相关的发光。
• 采用玻色-爱因斯坦分布拟合，提取正交激子气体的化学势和温度，以评估其量子简并性。
• 采用光刻图案化技术制备位置可控的微结构，用于里德伯激子研究。
• 通过氢-like 量子数依赖关系分析里德伯态发光，确认其里德伯特性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在硅基底上通过可扩展的热氧化工艺能否生成缺陷浓度足够低的Cu₂O微晶，以支持量子简并激子气体的形成？
• RQ2 在合成Cu₂O微晶中，主量子数n > 25的里德伯激子能在多大程度上被观测到？
• RQ3 在激子和缺陷相关发光方面，光刻图案化Cu₂O微晶的光学质量与天然大块晶体相比如何？
• RQ4 能否通过应变调控Cu₂O微晶的激子性质，以及这如何影响能级分裂？

主要发现

• 通过在硅基底上热氧化生长的Cu₂O微晶表现出相纯度和微晶形貌，具有面状晶粒和台阶状表面结构。
• 样品表现出极低的点缺陷浓度，在室温和毫开尔文温度下的光致发光光谱中未检测到氧空位或其他缺陷的发光。
• 在毫开尔文温度下，通过连续波激发在单个微晶中观测到量子简并的正交激子气体，其化学势接近简并边界。
• 在光刻位置可控的微结构中观测到主量子数高达n = 25的里德伯激子，其发光行为与氢-like 量子数依赖关系高度一致。
• 应变Cu₂O微晶中三重态正交激子态表现出1.5 meV的能量分裂，表明简并性被打破，与理论预期一致。
• 在低激发功率下，正交激子气体的化学势接近零（在实验不确定度范围内），证实了量子简并的开始。