[论文解读] Cubic scaling $GW$: towards fast quasiparticle calculations

Peitao Liu, Merzuk Kaltak+2 more|arXiv (Cornell University)|Jul 11, 2016

Quantum Chromodynamics and Particle Interactions被引用 13

一句话总结

本文提出了一种在投影缀加波方法中实现的三次方缩放 $GW$ 方法，该方法使系统尺寸为立方级、k 点数为线性级的快速准粒子计算成为可能。通过在实空间和虚时域中计算极化率和自能，并利用高效的傅里叶变换和泰勒的倒差法进行解析延拓，该方法在计算成本大幅降低的同时，保持了与传统 $GW$ 相当的精度，使大规模准粒子计算成为可行。

ABSTRACT

Within the framework of the full potential projector-augmented wave methodology, we present a promising low-scaling $GW$ implementation. It allows for quasiparticle calculations with a scaling that is cubic in the system size and linear in the number of $k$ points used to sample the Brillouin zone. This is achieved by calculating the polarizability and self-energy in the real space and imaginary time domain. The transformation from the imaginary time to the frequency domain is done by an efficient discrete Fourier transformation with only a few nonuniform grid points. Fast Fourier transformations are used to go from real space to reciprocal space and vice versa. The analytic continuation from the imaginary to the real frequency axis is performed by exploiting Thiele's reciprocal difference approach. Finally, the method is applied successfully to predict the quasiparticle energies and spectral functions of typical semiconductors (Si, GaAs, SiC, and ZnO), insulators (C, BN, MgO, and LiF), and metals (Cu and SrVO$_3$). The results are compared with conventional $GW$ calculations. Good agreement is achieved, highlighting the strength of the present method.

研究动机与目标

• 为克服传统 $GW$ 计算中系统尺寸四次方缩放、k 点数二次方缩放所带来的高计算成本。
• 实现对大原胞和高 k 点采样下高效准粒子计算，尤其适用于低对称性材料。
• 通过在虚时/频率域中运行，开发一种与动态平均场理论（DMFT）兼容的低标度 $GW$ 实现。
• 实现对多种材料（包括半导体、绝缘体和金属）的精确准粒子能级和谱函数，与传统 $GW$ 的偏差极小。

提出的方法

• 该方法通过占据态和未占据态格林函数的收缩，在实空间和虚时域中计算极化率和自能。
• 使用空间快速傅里叶变换（FFTs）高效地在实空间与倒空间表示之间转换。
• 使用少量网格点的非均匀离散傅里叶变换，将自能从虚时域转换到频率域。
• 采用泰勒的倒差法完成从虚频率轴到实频率轴的解析延拓。
• 该实现完全集成于投影缀加波（PAW）框架中，以实现精确的电子结构计算。
• 该方法通过直接在实空间和时域中操作，避免了存储大型格林函数和自能矩阵。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否开发一种低标度 $GW$ 实现，在降低计算成本的同时保持对大系统的计算精度？
• RQ2 使用虚时和实空间形式是否能实现系统尺寸的立方缩放和 k 点数的线性缩放？
• RQ3 该方法能否对多种材料实现与传统 $GW$ 相当的精确准粒子能级和谱函数？
• RQ4 新 $GW$ 代码在缩放性和效率方面与传统 $G_0W_0$ 实现相比表现如何？
• RQ5 虚时形式是否能自然地与 DMFT 联用，以支持强关联材料的高级多体计算？

主要发现

• 新 $GW$ 实现实现了系统尺寸的立方缩放和 k 点数的线性缩放，对大系统显著优于传统 $GW$。
• 对于半导体和绝缘体，准粒子带隙与传统 $GW$ 的差异在 0.02 eV 以内，仅 ZnO 略有较大偏差。
• 该方法对 Si、GaAs、SiC、ZnO、C、BN、MgO、LiF、Cu 和 SrVO3 等材料成功预测了高精度的准粒子能级和谱函数。
• 在 64 个核心上，新代码计算 54 个 Si 原子的 $G_0W_0$ 约需 12 分钟，证明了其在常规使用中的可行性。
• 由于更优的缩放行为，新代码在低对称性原胞和高 k 点采样下显著优于旧的 $G_0W_0$ 代码。
• 虚时形式为 $GW$ 与 DMFT 的自然结合提供了可行路径，显著增强了对强关联材料的预测能力。