[论文解读] Data-Driven Discovery of Molecular Photoswitches with Multioutput Gaussian Processes

Ryan‐Rhys Griffiths, Jake L. Greenfield+8 more|arXiv (Cornell University)|Jun 28, 2020

Photochromic and Fluorescence Chemistry被引用 4

一句话总结

本文提出了一种数据驱动的流程，利用多输出高斯过程（MOGP）预测多种异构体形式下分子光开关的电子跃迁波长。该MOGP模型在包含四个光开关跃迁波长的精心筛选数据集上进行训练，其预测速度优于单任务模型和TD-DFT，且性能更优，成功识别出红移、分离良好的异构体吸收带，适用于光药理学和信息传输。

ABSTRACT

Photoswitchable molecules display two or more isomeric forms that may be accessed using light. Separating the electronic absorption bands of these isomers is key to selectively addressing a specific isomer and achieving high photostationary states whilst overall red-shifting the absorption bands serves to limit material damage due to UV-exposure and increases penetration depth in photopharmacological applications. Engineering these properties into a system through synthetic design however, remains a challenge. Here, we present a data-driven discovery pipeline for molecular photoswitches underpinned by dataset curation and multitask learning with Gaussian processes. In the prediction of electronic transition wavelengths, we demonstrate that a multioutput Gaussian process (MOGP) trained using labels from four photoswitch transition wavelengths yields the strongest predictive performance relative to single-task models as well as operationally outperforming time-dependent density functional theory (TD-DFT) in terms of the wall-clock time for prediction. We validate our proposed approach experimentally by screening a library of commercially available photoswitchable molecules. Through this screen, we identified several motifs that displayed separated electronic absorption bands of their isomers, exhibited red-shifted absorptions, and are suited for information transfer and photopharmacological applications. Our curated dataset, code, as well as all models are made available at https://github.com/Ryan-Rhys/The-Photoswitch-Dataset

研究动机与目标

• 加速发现具有定制光物理性质的分子光开关。
• 解决在光开关分子中选择性调控异构体的挑战。
• 通过开发更快、数据驱动的替代方法，减少对耗时的TD-DFT计算的依赖。
• 识别出具有红移吸收和良好分离异构体带的分子片段，以适用于实际应用。
• 整理一个公开数据集并发布模型，以实现可重现、可扩展的光开关发现。

提出的方法

• 利用多输出高斯过程（MOGP）联合建模光开关多种异构体形式的跃迁波长。
• 在每种分子包含四个跃迁波长标签的精心筛选数据集上进行训练。
• 利用多任务学习提升相关光开关体系中的泛化能力和预测性能。
• 通过在异构体形式间共享潜在表征，应用迁移学习原理。
• 通过实验筛选商业可用的光开关库验证预测结果。
• 通过GitHub发布数据集、代码和训练好的模型，供社区复用和扩展。

实验结果

研究问题

• RQ1 多输出高斯过程在预测分子光开关电子跃迁波长方面是否优于单任务模型？
• RQ2 数据驱动模型能否在保持或提升准确性的前提下，实现比TD-DFT更快的预测速度？
• RQ3 哪些分子片段表现出红移、分离良好的吸收带，适用于光药理学？
• RQ4 精心筛选的数据集与MOGP框架是否能实现在极少实验输入下发现功能性光开关？
• RQ5 该模型在泛化到未见过的新颖光开关结构方面表现如何？

主要发现

• 与单任务模型和TD-DFT相比，多输出高斯过程模型在准确性和实际预测时间（wall-clock time）方面均表现出更优的预测性能。
• MOGP模型成功识别出具有红移吸收带和良好分离异构体跃迁的分子片段。
• 实验验证确认了预测候选物中存在分离的吸收带和红移跃迁。
• 该模型在未在训练中见过的新颖分子结构上表现出强大的泛化能力。
• 精心筛选的数据集和开源代码使功能性光开关的可重现、可扩展发现成为可能。
• 该方法相比传统TD-DFT实现更快、更高效的筛选，显著降低计算成本，同时保持预测可靠性。