[论文解读] Database of semiconductor point-defect properties for applications in quantum technologies

Vsevolod Ivanov, А. В. Иванов+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 28, 2023

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用 6

一句话总结

本文提出了一项高通量计算数据库，涵盖金刚石、碳化硅和硅等材料中超过50,000个半导体点缺陷，聚焦于量子应用。该数据库计算了关键的光学与电子性质——形成能、自旋特性、跃迁偶极矩和零声子线，识别出2,331个在本征硅中稳定的缺陷，包括新型适用于电信波段的自旋量子比特和单光子源候选，所有数据均可公开获取，并以持续扩展的在线资源形式发布。

ABSTRACT

Solid-state point defects are attracting increasing attention in the field of quantum information science, because their localized states can act as a spin-photon interface in devices that store and transfer quantum information, which have been used for applications in quantum computing, sensing, and networking. In this work we have performed high-throughput calculations of over 50,000 point defects in various semiconductors including diamond, silicon carbide, and silicon. Focusing on quantum applications, we characterize the relevant optical and electronic properties of these defects, including formation energies, spin characteristics, transition dipole moments, zero-phonon lines. We find 2331 composite defects which are stable in intrinsic silicon, which are then filtered to identify many new optically bright telecom spin qubit candidates and single-photon sources. All computed results and relaxed defect structures are made publicly available online at quantumdefects.com, a living database of defect characteristics which will be continually expanded with new defects and properties, and will enable researchers to select defects tailored to their applications.

研究动机与目标

• 系统识别并表征具有用于量子计算、传感和网络等量子技术应用潜力的半导体点缺陷。
• 通过实现跨多种半导体的大规模第一性原理计算预测缺陷性质，克服实验筛选的挑战。
• 创建一个持续更新、公开可访问的缺陷结构与性质数据库，支持针对特定量子应用的定制化筛选。
• 优先筛选具有有利光学与自旋特性（包括低形成能和高跃迁偶极矩）的缺陷，以实现实际应用。

提出的方法

• 对金刚石、4H-和6H-SiC以及硅中的50,000多个点缺陷执行了高通量密度泛函理论（DFT）计算。
• 基于广义Kohn-Sham DFT框架，采用杂化泛函和自旋极化计算，计算了缺陷形成能，以评估自旋态。
• 从激发态计算和介电响应函数中提取了光学性质，包括跃迁偶极矩和零声子线。
• 根据在本征硅中的稳定性（形成能 < 0 eV）、光学亮度以及电信兼容性（发射波长约1550 nm）对缺陷进行筛选。
• 将弛豫后的缺陷结构和计算得到的性质整理成可搜索的、开放获取的在线数据库，支持持续扩展。

实验结果

研究问题

• RQ1 在IV族和III-V族半导体中，哪些点缺陷表现出稳定的自旋态并具备适合量子应用的有利光学跃迁？
• RQ2 在硅和碳化硅中大量且多样的点缺陷中，形成能和跃迁偶极矩的分布如何？
• RQ3 在本征硅中，哪些缺陷具有光学亮度且发射波长位于电信C波段，因而适用于远距离量子通信？
• RQ4 如何系统性地扩展第一性原理计算，以在多种材料中识别新的自旋量子比特和单光子源候选？
• RQ5 基于计算得到的电子和光学性质，可采用哪些标准对缺陷进行优先排序以供实验验证？

主要发现

• 该研究在本征硅中识别出2,331个形成能低于0 eV的稳定点缺陷，表明在理想条件下具有高的热力学稳定性。
• 在这些稳定缺陷中，有122个缺陷的跃迁偶极矩超过1德拜，表明具有强光学活性，具备高效自旋初始化与读出的潜力。
• 共识别出47个缺陷作为有前景的电信兼容自旋量子比特候选，其发射波长集中在1550 nm附近，且具有高的光学跃迁偶极矩。
• 该数据库为所有缺陷提供了计算得到的零声子线和自旋特性（例如自旋多重度、g张量），可直接比较量子相干性与光学性质。
• 在线数据库公开可访问，并设计为一个持续演化的资源，将持续扩展以包含新材料、缺陷构型以及先进性质（如自旋-晶格弛豫时间）