[论文解读] Decoherence mechanisms of 209Bi donor electron spins in isotopically pure 28Si

Gary Wolfowicz, Stephanie Simmons+9 more|UCL Discovery (University College London)|Jul 16, 2012

Silicon and Solar Cell Technologies被引用 3

一句话总结

本研究探究了在同素异形纯化的²⁸Si中²⁰⁹Bi施主的电子自旋退相干行为，发现在1.7 K下电子自旋相干时间最高可达700 ms。通过消除²⁹Si引起的退相干，研究揭示了退相干主要由施主-施主翻转过程主导，并识别出‘钟控’跃迁，其相干性可因磁场敏感性降低而进一步增强。

ABSTRACT

Bismuth (209Bi) is the deepest Group V donor in silicon and possesses the most extreme characteristics such as a 9/2 nuclear spin and a 1.5 GHz hyperfine coupling. These lead to several potential advantages for a Si:Bi donor electron spin qubit compared to the more common phosphorus donor. Previous studies on Si:Bi have been performed using natural silicon where linewidths and electron spin coherence times are limited by the presence of 29Si impurities. Here we describe electron spin resonance (ESR) and electron nuclear double resonance (ENDOR) studies on 209Bi in isotopically pure 28Si. ESR and ENDOR linewidths, transition probabilities and coherence times are understood in terms of the spin Hamiltonian parameters showing a dependence on field and mI of the 209Bi nuclear spin. We explore various decoherence mechanisms applicable to the donor electron spin, measuring coherence times up to 700 ms at 1.7 K at X-band, comparable with 28Si:P. The coherence times we measure follow closely the calculated field-sensitivity of the transition frequency, providing a strong motivation to explore 'clock' transitions where coherence lifetimes could be further enhanced.

研究动机与目标

• 在同素异形纯化的²⁸Si中分离并表征²⁰⁹Bi施主电子自旋的本征退相干机制，消除天然硅中占主导地位的²⁹Si引起的退相干。
• 在相似条件下测量²⁸Si:Bi中的电子自旋相干时间（T2e），并与²⁸Si:P中的结果进行比较。
• 研究超精细耦合、核自旋态（mI）以及磁场依赖性对退相干的影响，特别关注禁戒跃迁和磁场敏感性。
• 评估‘钟控’跃迁（其跃迁频率对磁场涨落不敏感）在实现更长相干时间方面的潜力。
• 确定偶极-偶极相互作用、自旋-晶格弛豫（T1e）以及残留²⁹Si杂质对退相干的相对贡献。

提出的方法

• 在X波段（9.74 GHz）下对含有50 ppm残留²⁹Si浓度的²⁰⁹Bi掺杂²⁸Si晶体进行了脉冲电子自旋共振（ESR）和电子-核双共振（ENDOR）实验。
• 采用自旋哈密顿量模型 H₀ = B₀(γE S_z ⊗ 1 + γN 1 ⊗ I_z) + A S·I 描述电子与核自旋相互作用，包括超精细耦合（A = 1.4754 GHz）。
• 通过测量电子自旋回波（ESE）衰减来提取T2e，使用0.08π角度的重聚焦脉冲以优化相干时间测量。
• 分析T1e和T2e的温度依赖性，以区分自旋-晶格弛豫（T1e）与施主-施主翻转过程作为主要退相干机制。
• 使用EasySpin模拟ESR和ENDOR谱，确认禁戒跃迁（ΔmS = ±1，ΔmI = ∓2）的存在与强度，其分辨率因²⁸Si中谱线展宽减小而提高。
• 将T2e数据拟合至理论模型，以从翻转机制中提取低温极限下的T2e，并与先前研究中²⁸Si:P的数据进行比较。

实验结果

研究问题

• RQ1 在同素异形纯化的²⁸Si中，²⁰⁹Bi施主的本征电子自旋相干时间（T2e）是多少，且不受²⁹Si引起的退相干影响？
• RQ2 施主-施主翻转过程与自旋-晶格弛豫（T1e）在²⁰⁹Bi掺杂²⁸Si中的电子自旋退相干中分别起多大作用？
• RQ3 跃迁频率的磁场敏感性（df/dB）在多大程度上影响退相干？是否可利用‘钟控’跃迁来增强T2e？
• RQ4 超精细耦合与核自旋态（mI）在决定Si:Bi的20维希尔伯特空间中谱线宽度与跃迁概率方面起什么作用？
• RQ5 Si:Bi中T1e的温度依赖性如何与已知模型比较？哪种弛豫过程（T⁻⁷或T⁻⁹拉曼过程）最能描述数据？

主要发现

• 在1.7 K下测得²⁸Si:Bi中电子自旋相干时间（T2e）最高可达700 ms，与在相似条件下观察到的²⁸Si:P中的结果相当。
• T2e的温度依赖性主要由T⁻⁹拉曼过程（源于自旋-轨道相互作用）主导，T1e在5 K以下也遵循T⁻⁹规律，与频率无关。
• 在低温下，施主-施主翻转过程成为主要的退相干机制，且T2e在~10¹⁴ cm⁻³以上随施主浓度呈二次方关系。
• 残留的²⁹Si杂质将T2e限制在低浓度下约2 s，Bi与P对²⁹Si敏感性的差异归因于df/dB中0.65的因子。
• 由于²⁸Si中谱线展宽减小，禁戒跃迁（ΔmI = ±2）被清晰分辨，ESE强度比在允许与禁戒跃迁之间约为0.25。
• 测得的超精细耦合（A）展宽归因于位错引起的长程应变变化，而非短程非均匀性，因为偶极耦合（10 Hz）远小于谱线宽度（~60–200 kHz）。