[论文解读] Deep-learning interatomic potential for irradiation damage simulations in MoS2 with ab initial accuracy

Hao Wang, Xun Guo+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 19, 2020

Ion-surface interactions and analysis参考文献 16被引用 4

一句话总结

该论文提出了一种用于单层MoS₂的深度学习原子间势（DP-Tab），在模拟辐照损伤时实现了从头算精度。通过结合全电子计算、主动学习和混合深度学习模型，该势函数准确预测了近平衡态性质，并重现了辐照诱导的纳米孔形成——经500 keV Au⁺实验验证，包括单离子生成直径超过2 nm的纳米孔。

ABSTRACT

Potentials that could accurately describe the irradiation damage processes are highly desired to figure out the atomic-level response of various newly-discovered materials under irradiation environments. In this work, we introduce a deep-learning interatomic potential for monolayer MoS2 by combining all-electron calculations, an active-learning sampling method and a hybrid deep-learning model. This potential could not only give an overall good performance on the predictions of near-equilibrium material properties including lattice constants, elastic coefficients, energy stress curves, phonon spectra, defect formation energy and displacement threshold, but also reproduce the ab initial irradiation damage processes with high quality. Further irradiation simulations indicate that one single highenergy ion could generate a large nanopore with a diameter of more than 2 nm, or a series of multiple nanopores, which is qualitatively verified by the subsequent 500 keV Au+ ion irradiation experiments. This work provides a promising and feasible approach to simulate irradiation effects in enormous newly-discovered materials with unprecedented accuracy.

研究动机与目标

• 开发一种高精度的原子间势，用于模拟二维材料（如单层MoS₂）中的辐照损伤。
• 克服传统解析势函数的局限性，后者常因多体相互作用不准确而无法捕捉复杂的辐照过程。
• 在预测平衡态性质和动态辐照级联方面实现从头算级别的精度。
• 实现高能离子辐照下缺陷形成（包括纳米孔生成）的可靠模拟。
• 将模型与实验结果进行验证，特别是通过单离子辐照形成大尺寸或多纳米孔的实验。

提出的方法

• 采用全电子密度泛函理论（DFT）计算生成高精度参考数据用于模型训练。
• 应用主动学习采样策略，迭代选择最具信息量的原子构型，提升数据效率。
• 开发一种混合深度学习模型，结合排斥表势与深度神经网络，以同时捕捉短程排斥力和长程多体效应。
• 使用损失函数对能量、力和应力在多种构型（包括缺陷和应变体系）下的误差进行最小化，完成模型训练。
• 通过DFT计算的性质（如晶格常数、弹性系数、声子谱、缺陷形成能和位移阈能）对势函数进行验证。
• 利用训练好的势函数开展大规模分子动力学模拟，模拟500 keV Au⁺离子的辐照级联过程。

实验结果

研究问题

• RQ1 深度学习原子间势是否能在预测单层MoS₂的平衡态与非平衡态性质方面达到从头算级别的精度？
• RQ2 该势函数在多大程度上能重现辐照损伤的复杂动力学过程，包括碰撞级联和缺陷形成？
• RQ3 通过单个高能离子辐照模拟生成的纳米孔，其尺寸与形貌是否与实验观测结果一致？
• RQ4 在模拟极端条件（如局域熔化和快速再结晶）时，该深度学习势函数与传统解析势函数相比表现如何？
• RQ5 在大规模、长时间尺度的辐照模拟中，使用这种高精度势函数的计算可行性如何？

主要发现

• DP-Tab势在预测晶格常数、弹性系数、能量-应力曲线、声子谱、缺陷形成能和位移阈能方面达到了从头算级别的精度。
• 该势函数能够高保真度地重现辐照损伤过程，包括碰撞级联和缺陷演化。
• 单个500 keV Au⁺离子辐照模拟预测生成一个直径超过2 nm的单一纳米孔，或多个纳米孔，其定性特征与实验观测一致。
• 该模型对缺陷形成能和位移阈能的预测与DFT基准值高度吻合，避免了经典势函数中常见的高估或低估问题。
• DP-Tab势在GPU上运行速度比CPU快30至50倍，性能与SNAP势相当，表明其适用于大规模模拟。
• 通过进一步使用TPU或NPU优化，DP-Tab势有望在保持从头算精度的同时，实现比经典解析势更快的计算速度。