[论文解读] Defects-driven appearance of half-metallic ferrimagnetism in Co-Mn--based Heusler alloys

K. Özdoğan, I. Galanakis+2 more|ArXiv.org|Feb 19, 2007

Heusler alloys: electronic and magnetic properties被引用 4

一句话总结

该论文表明，在Co₂MnZ Heusler合金中引入Mn反位缺陷——即Mn原子占据Co位——可诱导出强健的半金属性铁磁性。通过从头算计算，研究发现这些Mn杂质发展出较大的反平行自旋磁矩，尽管存在强烈的交换分裂，仍能保持半金属性能隙，从而显著降低总自旋磁矩，适用于低能耗自旋电子学器件。

ABSTRACT

Half-metallic ferromagnetic full-Heusler alloys containing Co and Mn, having the formula Co$_2$MnZ where Z a sp element, are among the most studied Heusler alloys due to their stable ferromagnetism and the high Curie temperatures which they present. Using state-of-the-art electronic structure calculations we show that when Mn atoms migrate to sites occupied in the perfect alloys by Co, these Mn atoms have spin moments antiparallel to the other transition metal atoms. The ferrimagnetic compounds, which result from this procedure, keep the half-metallic character of the parent compounds and the large exchange-splitting of the Mn impurities atoms only marginally affects the width of the gap in the minority-spin band. The case of [Co$_{1-x}$Mn$_x$]$_2$MnSi is of particular interest since Mn$_3$Si is known to crystallize in the Heusler $L2_1$ lattice structure of Co$_2$MnZ compounds. Robust half-metallic ferrimagnets are highly desirable for realistic applications since they lead to smaller energy losses due to the lower external magnetic fields created with respect to their ferromagnetic counterparts.

研究动机与目标

• 研究Mn反位缺陷在Co₂MnZ Heusler合金中诱导半金属性铁磁性的机制。
• 理解Mn原子迁移至Co位对电子结构与磁序的影响。
• 评估所得铁磁性化合物相对于其铁磁母相的稳定性与半金属性特征。
• 评估这些缺陷工程材料在低能耗自旋电子学应用中的潜力，因其净磁矩显著降低。
• 特别研究[Co₁₋ₓMnₓ]₂MnSi体系，鉴于Mn₃Si具有已知的Heusler结构。

提出的方法

• 采用全势非正交局域轨道最小基组（FPLO）方法进行电子结构计算。
• 应用相干势近似（CPA）以模拟Mn反位引起的随机替代无序。
• 采用标量相对论形式以考虑过渡金属体系中的自旋-轨道耦合效应。
• 对Co₂MnZ（Z = Al, Ga, Si, Ge, Sn）体系进行第一性原理计算，逐步增加Co位上的Mn浓度。
• 通过态密度（DOS）与自旋磁矩分析，确认半金属性与铁磁序。
• 比较不同Z元素下自旋磁矩与能隙的演化，评估半金属性的鲁棒性。

实验结果

研究问题

• RQ1 Co₂MnZ Heusler合金中的Mn反位缺陷是否能在保持电子能隙的同时诱导出半金属性铁磁性？
• RQ2 位于Co位的Mn杂质自旋磁矩与完美Co₂MnZ化合物中的自旋磁矩相比如何？
• RQ3 Mn缺陷浓度增加对这些合金中少数自旋能隙宽度有何影响？
• RQ4 为何Mn反位Co₂MnZ体系的半金属性能隙比Cr反位Co₂CrX体系更稳健？
• RQ5 Z元素（Al, Ga, Si, Ge, Sn）的选择在多大程度上影响材料对Mn缺陷的磁学与电子学响应？

主要发现

• 在Co₂MnZ合金中，占据Co位的Mn原子发展出较大的负自旋磁矩（在Al和Ga化合物中最大可达~−2.8 μB），方向与其它过渡金属原子自旋磁矩反平行。
• 尽管Mn杂质存在强烈交换分裂，其少数自旋通道的半金属性能隙仍保持稳健，能隙宽度仅出现微小减小。
• 在Si、Ge和Sn基化合物中，当x = 0.025时，Mn杂质自旋磁矩的幅值从~−1.9 μB（Si）增加至~−2.6 μB（Sn），这是由于费米能级下移所致。
• [Co₁₋ₓMnₓ]₂MnSi体系的总自旋磁矩相比母体铁磁相显著降低，这是由于Mn反位缺陷的反平行耦合所致。
• 所有研究的Z元素体系中均保持半金属性质，其中Si、Ge和Sn基体系表现出最稳定的性能。
• 原子置换（Co占据Mn位）会破坏半金属性质，证实仅当Mn反位缺陷位于Co位时，才能获得所需的铁磁性半金属态。