[论文解读] Designing Spin-driven Multiferroics in Altermagnets

Rongxing Cao, Ruizhi Dong+2 more|arXiv (Cornell University)|Dec 29, 2024

Multiferroics and related materials被引用 4

一句话总结

该论文提出，通过类似海森堡交换压电机制，反铁磁体可实现强自旋驱动的多铁性，且无需依赖自旋-轨道耦合。第一性原理模拟表明，LiMnO₂ 和应变作用下的 RuF₄ 实现了超过 1.0 μC/cm² 的自发极化，且磁电耦合强度比传统多铁体或自旋-轨道耦合多铁体高出一到两个数量级。

ABSTRACT

Spin-driven multiferroics exhibit strong magnetoelectric coupling, with notable polarization changes under a magnetic field, but these effects are usually limited to high-Z magnetic insulators with low electronic polarization. In this work, we introduce altermagnets as a promising platform for achieving strong magnetoelectric coupling in low-Z systems with substantial polarization. This large polarization arises from a design principle that utilizes the Heisenberg-like exchange striction mechanism, eliminating the reliance on spin-orbit coupling (SOC). This approach enables the Kramers-degenerate antiferromagnetic phase derived from altermagnetic insulators to achieve substantial polarization without spin splitting, providing a flexible platform for regulating spin-splitting phenomena. Through first-principles simulations and an effective Landau-Ginzburg Hamiltonian, we demonstrate that materials in the LiMnO2 family and strained RuF4 family can achieve polarization values exceeding 1.0 μC/cm2, an order of magnitude larger than those found in SOC-driven multiferroics. Moreover, their magnetoelectric coupling is one to two orders of magnitude stronger than that observed in conventional multiferroics and those driven by SOC.

研究动机与目标

• 寻找在不依赖自旋-轨道耦合（SOC）的低原子序数（低-Z）材料中实现强磁电耦合的新平台。
• 通过基于对称性的设计原理，探索反铁磁体作为自旋驱动多铁体宿主的潜力。
• 证明反铁磁体系中的克勒默简并反铁磁相可通过交换压电机制实现大的自发极化。
• 实现显著强于传统或自旋-轨道耦合驱动多铁体的磁电耦合。

提出的方法

• 采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，研究反铁磁材料中的电子结构和极化性质。
• 使用有效朗道-金兹堡哈密顿量，模拟相变和多铁序参量。
• 在 2×2 超胞中设计具有 C₂||t 对称性的自旋结构，以诱导克勒默简并反铁磁序并破坏反演对称性。
• 施加应变和外电场，调节反铁磁相与克勒默简并多铁相之间的转变。
• 通过计算极化对外加磁场变化的响应，分析磁电耦合常数。
• 聚焦于 LiMnO₂ 和应变作用下的 RuF₄ 作为原型体系，因其低对称性和共格自旋序。

Figure 1: Atomic structure showing only the magnetic atoms, with the spin pattern in (a) representing the altermagnetic phase and in (b) representing the Kramers-degenerate AFM phase. (c) Spin pattern along the y-direction in (b) showing a Peierls-like phase transition. Phase diagrams for the Kramer

实验结果

研究问题

• RQ1 反铁磁体能否在无自旋-轨道耦合的情况下，通过交换压电机制实现大的自发极化？
• RQ2 反铁磁多铁体中的磁电耦合强度与传统体系和自旋-轨道耦合体系相比如何？
• RQ3 应变或电场能否诱导反铁磁相与克勒默简并多铁相之间的转变？
• RQ4 为何在本征反铁磁体如 MnO₂ 和 MnF₂ 中，克勒默简并相在能量上不利？
• RQ5 反铁磁体中的交换压电机制与 Dzyaloshinskii–Moriya 机制在极化强度和耦合强度方面有何不同？

主要发现

• LiMnO₂ 和应变作用下的 RuF₄ 实现了超过 1.0 μC/cm² 的自发极化，比自旋-轨道耦合驱动的多铁体高出一个数量级。
• 这些材料中的磁电耦合常数比传统多铁体（如 BiFeO₃）和其他自旋-轨道耦合体系强一到两个数量级。
• 在本征 MnF₂ 体系中，克勒默简并多铁相表现出 0.25 μC/cm² 的极化，尽管其能量高于基态反铁磁相。
• 应变或压缩达 15% 无法将克勒默简并相稳定为基态，表明电场在相变调控中更为有效。
• 反铁磁体中的交换压电机制提供了一条稳健的、不依赖自旋-轨道耦合的路径，可实现大极化和强磁电耦合。
• 反铁磁相与克勒默简并多铁相之间的相变可由电场调控，从而实现可调谐的多铁功能。

Figure 2: (a) Band structure of the Kramers-degenerate AFM phase and (b) the altermagnetic phase. The green-highlighted plane in (b) indicates the spin-degenerate plane of the altermagnet. (c) Phase diagram of LiMnO 2 , showing the Kramers-degenerate AFM (K), altermagnetic (A), and ferromagnetic (F)