[论文解读] Determination of band alignment in transition metal dichalcogenides heterojunctions

Ming‐Hui Chiu, Chendong Zhang+8 more|arXiv (Cornell University)|Jun 19, 2014

2D Materials and Applications参考文献 30被引用 12

一句话总结

本研究利用微束X射线光电子能谱（µ-XPS）和扫描隧道显微镜/谱学（STM/S）测定过渡金属二硫属化物异质结MoS₂/WSe₂中的能带对齐。结果揭示了具有0.83 eV价带偏移（VBO）和0.76 eV导带偏移（CBO）的II型能带对齐，且通过密度泛函理论计算验证，其VBO为0.94 eV。

ABSTRACT

The emergence of transition metal dichalcogenides (TMDs) as 2D electronic materials has stimulated proposals of novel electronic and photonic devices based on TMD heterostructures. Here we report the determination of band offsets in TMD heterostructures by using microbeam X-ray photoelectron spectroscopy ({\mu}-XPS) and scanning tunneling microscopy/spectroscopy (STM/S). We determine a type-II alignment between $ extrm{MoS}_2$ and $ extrm{WSe}_2$ with a valence band offset (VBO) value of 0.83 eV and a conduction band offset (CBO) of 0.76 eV. First-principles calculations show that in this heterostructure with dissimilar chalcogen atoms, the electronic structures of $ extrm{WSe}_2$ and $ extrm{MoS}_2$ are well retained in their respective layers due to a weak interlayer coupling. Moreover, a VBO of 0.94 eV is obtained from density functional theory (DFT), consistent with the experimental determination.

研究动机与目标

• 通过实验测定过渡金属二硫属化物（TMD）异质结中的能带偏移，以用于二维电子与光电子器件。
• 通过结合实验测量与从头算计算，解决能带对齐预测中的差异。
• 研究具有不同硫属元素的TMD异质结中电子结构的保持情况。
• 利用高分辨率光谱技术量化MoS₂/WSe₂异质结中的价带与导带偏移。

提出的方法

• 采用微束X射线光电子能谱（µ-XPS）测量内层电子能级位移，以确定MoS₂/WSe₂异质结中的价带偏移（VBO）。
• 利用扫描隧道显微镜/谱学（STM/S）探测局域电子性质，并在原子尺度上确认异质结的能带对齐。
• 应用密度泛函理论（DFT）计算，模拟异质结的电子结构并预测能带偏移。
• 将实验测得的VBO与CBO值与DFT计算预测值进行比较，以验证两种方法的准确性。
• 通过分析个体层电子结构在异质结中的保持情况，研究层间耦合效应。
• 利用µ-XPS测得的内层电子能级位移，通过一致的能量参考方案提取能带偏移值。

实验结果

研究问题

• RQ1 由不同硫属元素形成的MoS₂/WSe₂异质结中，精确的能带对齐类型（I型、II型或III型）是什么？
• RQ2 实验测量值与从头算计算所得的价带偏移（VBO）和导带偏移（CBO）之间存在何种差异？
• RQ3 由于层间耦合较弱，MoS₂与WSe₂各自电子结构在异质结中保持程度如何？
• RQ4 通过µ-XPS与STM/S测定的MoS₂/WSe₂异质结中VBO与CBO的定量值是多少？
• RQ5 DFT计算在多大程度上能准确再现该TMD异质结中实验观测到的能带偏移？

主要发现

• 在MoS₂与WSe₂之间确立了II型能带对齐，有利于电荷分离，适用于光电器件应用。
• 通过µ-XPS与STM/S测量，实验测得价带偏移（VBO）为0.83 eV。
• 测得的导带偏移（CBO）为0.76 eV，证实了异质结中存在分步能隙对齐。
• 从头算DFT计算得到的VBO为0.94 eV，与实验值0.83 eV具有良好一致性。
• 由于层间耦合较弱，MoS₂与WSe₂的电子结构在其各自层中保持良好。
• 实验与理论VBO值的一致性验证了测量技术与DFT方法的可靠性。