[论文解读] Determining fluid-crystal phase boundaries for a binary hard-sphere mixture using direct-coexistence simulations
直接共存方法扩展到形成化学计比的二元晶体，以在二元硬球混合物中准确确定液–晶相边界，并分析晶面选择如何影响准确性。
Determining fluid-crystal phase boundaries via direct-coexistence methods can be challenging due to the fact that the simulation box can introduce crystal strain. Recently, a direct-coexistence approach was developed which allows one to easily identify the equilibrium strain-free fluid-crystal coexistence in monodisperse systems. Here, we show that this approach can be readily extended to binary mixtures forming stoichiometric binary crystals, allowing accurate and efficient determination of the phase boundaries. Moreover, we examine how the choice of crystal plane in contact with the fluid affects the accuracy of the phase boundary determination. The method is easy to implement and does not require prior knowledge of the binary fluid's equation of state. These results further establish the method as a robust and practical tool for accurately determining fluid-crystal phase boundaries.
研究动机与目标
- 将直接共存扩展到形成化学计比的二元混合物。
- 确定q=0.58的二元硬球混合物的液–晶相边界。
- 评估晶体取向相对液体的对边界准确性与采样效率的影响。
- 证明该方法不需要二元液体状态方程（EOS）。
- 将直接共存结果与先前的自由能预测进行比较并分析系统性偏移的来源。
提出的方法
- 在NVT集合中使用事件驱动分子动力学来模拟二元硬球混合物。
- 进行直接共存，使用细长盒子使液–晶界面与长轴垂直。
- 测量法线压力Pzz和未变形晶体压力PUD，通过使Pzz与PUD匹配来定位未拉伸的共存处。
- 在界面处监测并对齐流体组成分布chi(z)，以提取共存液体组成chi^F。
- 允许在界面处流体与晶体交换粒子，从而自动获得共存组成。
- 探索多种晶体取向（FCC(A)、FCC(B)、AB2、AB13），量化取向对界面刚度和采样效率的影响。
实验结果
研究问题
- RQ1直接共存方法是否可以可靠地推广到化学计比的二元晶体的未应变液–晶共存？
- RQ2尺寸比q=0.58的二元硬球混合物的液–晶相边界是什么？
- RQ3液体界面处晶面/取向的选择如何影响边界确定的准确性和效率？
- RQ4直接共存结果是否与先前对二元硬球混合物的自由能预测一致，若不一致，原因是什么？
- RQ5在直接共存过程中，共存液体中的组成涨落有何作用？
主要发现
- 直接共存模拟给出q=0.58二元混合物的液–晶相边界准确。
- 所得相边界普遍低于Eldridge–Madden–Frenkel（EMF）自由能预测的若干晶体类型。
- 使用更准确的单分散样本类似EOS（KLM）使结果与直接共存结果一致，揭示BMCSL低估了共存压力。
- 晶面取向对界面刚度具有显著影响；旋转取向可产生更平滑、较宽的界面且采样效果更好（尤其是AB2和AB13）。
- AB2和AB13共存数据表明由于单位晶胞较大且晶体生长/收缩速度较慢，存在有限尺寸和慢采样的问题，需要更长的模拟时间。
- 存在一个小而有限的区域，其中液体–FCC(B)共存是稳定的，如相图所示。
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