[论文解读] DFT mediated X2AuYZ6 (X= Cs, Rb; Z= Cl, Br, I) double Perovskites for photovoltaic and wasted heat management device applications

Shafi Mahmud, M. A. Ali+2 more|arXiv (Cornell University)|Apr 24, 2024

Perovskite Materials and Applications被引用 8

一句话总结

本文使用 DFT 研究 Cs2AuYZ6 与 Rb2AuYZ6 双钙钛矿在相稳定性、光电子与热电性质方面的特性，Z= Cl、Br、I，用于光伏和废热利用；报道带隙、光学响应和 ZT 热电优值。对大多数化合物显示动力学稳定性，Rb2AuYI6 缺乏稳定的声子行为。

ABSTRACT

This paper presents the phase stability, opto-electronic and thermo-electric behavior of X2AuYZ6 (X = Cs, Rb; Z = Cl/Br/I) double perovskite halides by using the DFT method. The compounds belong to the cubic arrangement and are verified by the tolerance and octahedral factor. Formation enthalpy and binding energy meet the requirements of structural stability. The ductility behavior was also confirmed by the Cauchy pressure, Pugh's ratio, and Poisson's ratio. The positive frequency of phonon dispersion except Rb2AuYI6 compound shows the dynamical stability and the negative formation energy of each identified competing phase confirms the thermo-dynamic equilibrium of all compounds. The band gap values of 2.85(2.91), 2.35(2.40), and 1.74(1.78) eV of Cs2AuYZ6 (Rb2AuYZ6) [Z = Cl, Br, I) double perovskites has been explored in the context of optoelectronic properties, and the results show that these materials might be useful in such devices. The spectral optical response covers the visible-to-UV area, which governs the solar cell and thermo-electric device applications. A comprehensive study of thermo-electric properties such as the thermal conductivity (electrical and electronic part), carrier concentration, thermo-power, and figure of merit was also observed. The investigated compounds [Cs (Rb)-based] exhibit ZT values of 0.51(0.55), 0.53(0.62), and 0.58(0.75) at room temperature with Cl, Br, and I respectively. Additional routine work was also done on the thermo-mechanical characteristics. These studies provide in-depth knowledge of these materials in preparation for their future use.

研究动机与目标

• 评估 X2AuYZ6（X= Cs, Rb；Z= Cl, Br, I）双钙钛矿的相稳定性与结构可行性。
• 评估光电性质，包括带隙和分光响应，以评估光伏适用性。
• 通过热导率、载流子浓度、热电势和量子效率（ZT）等指标研究热电性能。
• 通过声子色散和形成能来检验动态稳定性和热力学稳定性。

提出的方法

• 基于第一性原理的密度泛函理论（DFT）计算，以确定结构、电子和振动性质。
• 对容忍度和八面体因子进行评估，以验证立方钙钛矿排列。
• 计算形成焓和结合能，以证实结构稳定性。
• 对 Cs2AuYZ6 和 Rb2AuYZ6（Z= Cl、Br、I）进行带隙计算。
• 声子色散分析以确定动力学稳定性。
• 热电性质分析包括热导率（电子和晶格）、载流子浓度、热电势和 ZT 的评估。

实验结果

研究问题

• RQ1 Cs2AuYZ6 与 Rb2AuYZ6 双钙钛矿在立方对称性下是否结构稳定？
• RQ2 与光伏运行相关的电子带隙和光谱是什么？
• RQ3 这些材料在室温下是否表现出有前景的热电性能（ZT）？
• RQ4 根据声子色散哪些化合物是动态稳定的，它们的热力学稳定性如何？

主要发现

• Cs2AuYZ6（Z= Cl、Br、I）和 Rb2AuYZ6（Z= Cl、Br、I）被用于相稳定性和光电子/热电行为的研究。
• 带隙为 2.85(2.91) eV（Cs2AuYZ6，Cl/Br）和 2.35(2.40) eV；对应于 Rb2AuYZ6 的 Cl/Br/I 分别为 1.74(1.78) eV。
• 光谱光学响应覆盖可见光到紫外区，相关于太阳能电池和热电装置的应用。
• 室温下的热电性质 ZT 值为 0.51(0.55)，0.53(0.62)，和 0.58(0.75)，分别对应 Cs(Rb) 基化合物在 Cl、Br 和 I 的情况。
• 声子色散显示正频率，表明除 Rb2AuYI6 外所有化合物都具有动力学稳定性。
• 形成焓和结合能达到稳定性要求，支持所鉴定相的热力学平衡。