[论文解读] Differentiating Contributions of Electrons and Phonons to the Thermoreflectance Spectra of Gold

Kexin Liu, Xinping Shi+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 10, 2021

Thermal properties of materials参考文献 77被引用 8

一句话总结

本研究通过在400–1000 nm波段对Pt/Au双层膜进行泵浦/探测测量，实验与理论相结合，解耦了金中电子与声子对热反射率的贡献。结果表明，在所有波长下，声子温度均主导热反射率，电子温度在480 nm处仅贡献约20%（由于d带跃迁），在近红外波段则低于2%。这证实电子-声子散射和寿命效应是金中热反射率的主要驱动力。

ABSTRACT

To better understand the many effects of temperature on the optical properties of metals, we experimentally and theoretically quantify the electron vs. phonon contributions to the thermoreflectance spectra of gold. We perform a series of pump/probe measurements on nanoscale Pt/Au bilayers at wavelengths between 400 and 1000 nm. At all wavelengths, we find that changes in phonon temperature, not electron temperature, are the primary contributor to the thermoreflectance of Au. The thermoreflectance is most sensitive to the electron temperature at wavelength of ~480 nm due to interband transitions between d-states and the Fermi-level. In the near infrared, the electron temperature is responsible for only ~2% of the total thermoreflectance. We also compute the thermoreflectance spectra of Au from first principles. Our calculations further confirm that phonon temperature dominates thermoreflectance of Au. Most of Au's thermoreflectance is due to the effect of the phonon population on electron lifetime.

研究动机与目标

• 解决长期以来关于金中电子温度还是声子温度主导热反射率的争议。
• 通过Pt/Au双层膜中的非平衡泵浦/探测测量，实验分离电子与声子的贡献。
• 通过将第一性原理计算与实验数据对比，验证热反射率的理论模型。
• 量化热反射率对电子与声子温度变化的波长依赖性敏感度。

提出的方法

• 在400–1000 nm波段对纳米尺度Pt/Au双层膜执行泵浦/探测热反射率测量。
• 采用双温模型解耦电子与声子温度的动力学行为。
• 利用皮秒声学与时域热反射率（TDTR）对薄膜厚度进行校准，不确定度小于10%。
• 通过多层膜反射率模拟计算电子与声子温度贡献的深度分辨加权函数（W(z)）。
• 使用第一性原理计算生成热反射率光谱，引入温度依赖的介电函数。
• 假设电子与声子加权函数具有波长依赖性（W_e ∝ a(λ)W(z)，W_p ∝ b(λ)W(z)），以提取相对贡献。

实验结果

研究问题

• RQ1 在可见光至近红外光谱范围内，电子温度与声子温度对金热反射率的相对贡献如何？
• RQ2 在约480 nm附近的d带跃迁如何影响热反射率对电子温度的敏感度？
• RQ3 电子-声子散射与电子寿命效应在多大程度上主导金的热反射率？
• RQ4 第一性原理计算能否重现实验测得的热反射率光谱，并区分电子与声子的贡献？
• RQ5 双层结构如何实现电子与声子温度在长时间尺度（达100 ps）内保持不等且明确可分？

主要发现

• 在所有测量波长下，声子温度是热反射率的主要贡献者。
• 在480 nm处，由于d带跃迁，电子温度对总热反射率的贡献约为20%。
• 在近红外波段（如960 nm），电子温度对热反射率的贡献低于2%。
• 第一性原理计算证实，声子诱导的电子寿命变化是热反射率的主要机制。
• 加权函数分析表明，热反射率对表面附近温度变化最敏感，声子贡献在表层区域达到峰值。
• Pt/Au双层结构使电子与声子温度在长达100 ps的时间尺度内保持不等且清晰可辨，从而实现贡献的明确分离。