[论文解读] Dimensional crossover of heat conduction in amorphous Polyimide nanofibers

Lan Dong, Qing Xi+8 more|arXiv (Cornell University)|Feb 26, 2018

Thermal properties of materials被引用 3

一句话总结

本研究在固定温度下揭示了非晶聚酰亚胺（PI）纳米纤维中热传导的维度交叉现象——从三维（3D）行为转变为准一维（1D）行为。基于随机游走的理论模型定量解释了链内与链间跳跃之间的相互作用，成功预测了直径依赖的热导率，并估算了非晶聚合物在准1D状态下的热导率上限。

ABSTRACT

The mechanism of thermal conductivity in amorphous polymers, especially polymer fibers, is unclear in comparison with that in inorganic materials. Here, we report the observation of across over of heat conduction behavior from three dimensions (3D) to quasi-one dimension (1D) in Polyimide(PI) nanofibers at a given temperature. A theoretical model based on the random walk theory has been proposed to quantitatively describe the interplay between the inter-chain hopping and the intra-chain hopping in nanofibers. This model explains well the diameter dependence of thermal conductivity and also speculates the upper limit of thermal conductivity of amorphous polymers in the quasi-1D limit.

研究动机与目标

• 理解非晶聚合物纳米纤维中的热传导机制，该机制与无机材料相比仍不甚明了。
• 研究当纳米纤维直径减小时，热传导行为如何从3D过渡到准1D。
• 开发一个理论模型，以捕捉无序聚合物体系中链内与链间声子跳跃的相互作用。
• 定量解释在PI纳米纤维中观测到的直径依赖性热导率。
• 估算在准1D受限条件下非晶聚合物热导率的理论上限。

提出的方法

• 基于随机游走理论构建理论模型，以描述非晶PI纳米纤维中的声子输运。
• 将链内跳跃（沿聚合物链方向）与链间跳跃（链之间）作为不同的热输运路径加以区分。
• 数学上公式化链内与链间跳跃的相互作用，以预测有效热导率随纳米纤维直径的变化。
• 通过实验观测的热导率随直径变化的数据对模型进行校准与验证。
• 将模型扩展，以预测非晶聚合物在准1D状态下的热导率理论上限。

实验结果

研究问题

• RQ1 当非晶PI纳米纤维的直径减小时，其热传导的维度如何变化？
• RQ2 在无序聚合物纳米纤维中，链内跳跃与链间跳跃对热导率的相对贡献是什么？
• RQ3 基于随机游走的模型能否定量描述非晶聚合物纳米纤维中直径依赖的热导率？
• RQ4 在准一维受限条件下，非晶聚合物可实现的热导率理论上限是多少？
• RQ5 从3D到准1D行为的转变如何影响非晶聚合物的热输运特性？

主要发现

• 在固定温度下，随着直径减小，非晶聚酰亚胺纳米纤维中清晰地观察到从3D到准1D热传导的维度交叉现象。
• 所提出的基于随机游走的模型成功解释了PI纳米纤维中实验观测到的直径依赖性热导率。
• 该模型指出，链间跳跃是热输运中的主导但具有局限性的因素，尤其在窄纳米纤维中更为显著。
• 该模型预测，在准1D条件下，非晶聚合物的热导率趋近于一个理论上限，表明无序体系中热输运存在根本性限制。
• 该理论框架为理解与设计非晶聚合物纳米结构中的热输运提供了定量基础。