[论文解读] Dipolar spin ice regime proximate to an all-in-all-out Néel ground state in the dipolar-octupolar pyrochlore Ce$_2$Sn$_2$O$_7$

D. R. Yahne, B. Placke+12 more|arXiv (Cornell University)|Nov 28, 2022

Advanced Condensed Matter Physics被引用 5

一句话总结

本研究通过量子蒙特卡罗模拟和中子衍射，揭示了水热生长的Ce2Sn2O7在近全入全出（AIAO）Néel基态附近存在有限温度的偶极自旋冰相。结果与先前固态合成样品的结论形成对比，显示在低q区域出现弥散散射，表明存在偶极自旋冰，而非高q区域的八极散射，表明Ce2Sn2O7接近至长程有序的量子相变点。

ABSTRACT

The dipolar-octupolar (DO) pyrochlores, R$_2$M$_2$O$_7$ (R = Ce, Sm, Nd), are key players in the search for realizable novel quantum spin liquid (QSL) states as a large parameter space within the DO pyrochlore phase diagram is theorized to host QSL states of both dipolar and octupolar nature. New single crystals and powders of Ce$_2$Sn$_2$O$_7$, synthesized by hydrothermal techniques, present an opportunity for a new characterization of the exchange parameters in Ce$_2$Sn$_2$O$_7$ using the near-neighbor $XYZ$ model Hamiltonian associated with DO pyrochlores. Utilizing quantum numerical linked cluster expansion fits to heat capacity and magnetic susceptibility measurements, and classical Monte Carlo calculations to the diffuse neutron diffraction of the new hydrothermally grown Ce$_2$Sn$_2$O$_7$ samples, we place Ce$_2$Sn$_2$O$_7$'s ground state within the ordered dipolar all-in-all-out (AIAO) Néel phase, with quantum Monte Carlo calculations showing a transition to long-range order at temperatures below those accessed experimentally. Indeed, our new neutron diffraction measurements on the hydrothermally grown Ce$_2$Sn$_2$O$_7$ powders show a broad signal at low scattering wave vectors, reminiscent of a extit{dipolar} spin ice, in striking contrast from previous powder neutron diffraction on samples grown from solid-state synthesis, which found diffuse scattering at high scattering wave vectors associated with magnetic {\it octupoles} and suggested an octupolar quantum spin ice state. We conclude that new hydrothermally grown Ce$_2$Sn$_2$O$_7$ samples host a finite-temperature proximate dipolar spin ice phase, above the expected transition to AIAO Néel order.

研究动机与目标

• 为解决Ce2Sn2O7的磁性基态问题，该问题因不同合成方法导致的相互矛盾结果而长期存在争议。
• 通过分析交换参数和磁响应，确定Ce2Sn2O7是否具有量子自旋液体或长程有序相。
• 阐明样品质量与合成方法在解释偶极-八极钙钛矿中子衍射与热力学数据中的作用。
• 基于XYZ哈密顿量建立Ce2Sn2O7的微观模型，并通过量子蒙特卡罗与关联簇展开拟合进行验证。

提出的方法

• 采用量子数值关联簇展开（NLCE）拟合比热与磁化率数据，以提取交换参数。
• 对水热生长的Ce2Sn2O7粉末的弥散中子衍射数据应用经典蒙特卡罗模拟，以模拟自旋关联。
• 执行随机级数展开（SSE）量子蒙特卡罗模拟，以计算比热并估计相变温度。
• 采用XYZ哈密顿量描述偶极-八极钙钛矿体系中的近邻相互作用，参数通过实验数据拟合。
• 中子散射截面同时包含偶极（n=1）与八极（n=3）贡献，以考虑Ce2Sn2O7中多极矩的影响。
• 在XYZ模型参数空间中进行参数扫描，以确定最佳拟合交换参数，通过χ²最小化评估拟合优度。

实验结果

研究问题

• RQ1 水热生长的Ce2Sn2O7是否如其低温弥散中子散射所示，存在偶极自旋冰相？
• RQ2 基于热力学与散射数据，Ce2Sn2O7的真实基态是有序的AIAO Néel态还是量子自旋液体态？
• RQ3 合成方法（水热法与固态法）如何影响Ce2Sn2O7中观测到的磁序与散射特征？
• RQ4 Ce2Sn2O7长程有序的临界温度是多少？该温度距离实验可及温度有多近？
• RQ5 中子散射中偶极与八极贡献在多大程度上影响了对Ce2Sn2O7磁结构因子的解释？

主要发现

• 水热生长的Ce2Sn2O7在低散射波矢区域表现出弥散中子散射，特征为偶极自旋冰相。
• 基态被确定为全入全出（AIAO）Néel有序态，通过量子蒙特卡罗模拟估计其相变温度低于实验可及的最低温度。
• 最佳拟合交换参数（Jx̃ = 0.0457 meV，Jỹ = -0.0014 meV，Jz̃ = -0.0110 meV）表明该系统极接近有序相与量子自旋液体相之间的量子相变边界。
• 对水热生长样品的中子衍射显示类似偶极自旋冰的信号，与先前固态合成样品的高q弥散散射形成鲜明对比，后者表明存在八极序。
• 量子蒙特卡罗模拟证实，尽管相变温度对交换参数的微小变化极为敏感，系统仍处于有序相。
• 本研究通过将先前文献中的矛盾归因于样品质量与合成方法的差异，解决了争议，表明水热样品表现出临近的偶极自旋冰态。