[论文解读] Direct imaging of dopant and impurity distributions in 2D MoS$_2$

Se‐Ho Kim, Joohyun Lim+5 more|arXiv (Cornell University)|Feb 10, 2021

Advanced Materials Characterization Techniques被引用 10

一句话总结

本研究利用原子探针穿刺术直接成像了通过一锅湿化学法合成的二维MoS₂纳米片中掺杂剂和杂质的分布。结果揭示，在Re掺杂样品中，铼均匀分布，浓度为3.8 at.%，并识别出轻元素（C、N、O、Na）和重元素（V、W）的局部富集，其中V和W源自非掺杂样品中的Mo前驱体。

ABSTRACT

Molybdenum disulfide (MoS$_2$) nanosheet is a two-dimensional material with high electron mobility and with high potential for applications in catalysis and electronics. We synthesized MoS$_2$ nanosheets using a one-pot wet-chemical synthesis route with and without Re-doping. Atom probe tomography revealed that 3.8 at.% Re is homogeneously distributed within the Re-doped sheets. Other impurities are found also integrated within the material: light elements including C, N, O, and Na, locally enriched up to 0.1 at.%, as well as heavy elements such as V and W. Analysis of the non-doped sample reveals that the W and V likely originate from the Mo precursor.

研究动机与目标

• 研究化学合成的二维MoS₂纳米片中掺杂剂和杂质的空间分布。
• 识别在MoS₂中观察到的痕量杂质的来源，特别是非掺杂样品中的杂质。
• 利用高分辨率三维原子分析，确定Re掺杂MoS₂中铼掺杂的均匀性和浓度。
• 理解合成条件如何影响非预期元素进入二维晶格的过程。
• 为电子学和催化应用提供元素分布的定量评估。

提出的方法

• 采用一锅湿化学法（有无Re掺杂）合成MoS₂纳米片。
• 采用原子探针穿刺术（APT）实现元素分布的三维、亚埃级分辨率成像。
• 对MoS₂晶格中的Re、C、N、O、Na、V和W进行原子浓度的定量分析。
• 通过统计分析评估Re掺杂的均匀性及杂质的局部富集程度。
• 对比掺杂与非掺杂样品，追溯杂质来源至前驱体材料。
• 应用数据处理技术重建三维原子图，并识别轻、重元素的团簇或偏析现象。

实验结果

研究问题

• RQ1 在Re掺杂的二维MoS₂纳米片中，铼的分布是否均匀？
• RQ2 C、N、O、Na等轻杂质在MoS₂中的浓度和空间分布如何？
• RQ3 合成过程中哪些元素被非故意掺入，其来源是什么？
• RQ4 在非掺杂样品中，V和W杂质与Mo前驱体有何关联？
• RQ5 合成条件在多大程度上影响了二维MoS₂的纯度和掺杂分布？

主要发现

• 原子探针穿刺术证实，在Re掺杂的MoS₂纳米片中，铼均匀分布，浓度为3.8 at.%。
• 轻元素（C、N、O、Na）在MoS₂晶格的特定区域局部富集，最高达0.1 at.%。
• 在非掺杂样品中检测到钒（V）和钨（W）杂质，其来源归因于Mo前驱体。
• 非掺杂样品中V和W的存在表明，前驱体材料会导致非预期元素的掺入。
• 原子探针穿刺术成功以高精度在原子尺度上解析了掺杂剂和痕量杂质的分布。
• 本研究展示了APT在亚原子分辨率下对二维材料中元素分布进行定量成像的能力。