[论文解读] Direct observation of crystal nucleation and growth in a quasi-two-dimensional nonvibrating granular system

A. Escobar, F. Donado+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 13, 2021

Material Dynamics and Properties参考文献 51被引用 10

一句话总结

本研究在振荡磁场下的准二维磁性颗粒颗粒系统中直接观测到晶体成核与生长过程，揭示了两阶段机制：首先形成无序聚集体，随后重组为晶核，支持非经典成核理论。之后，一旦晶体完全形成，生长过程则遵循经典理论。

ABSTRACT

We study a quasi-two-dimensional macroscopic system of magnetic spherical particles settled on a shallow concave dish under a temporally oscillating magnetic field. The system reaches a stationary state where the energy losses from collisions and friction with the concave dish surface are compensated by the continuous energy input coming from the oscillating magnetic field. Random particle motions show some similarities with the motions of atoms and molecules in a glass or a crystal-forming fluid. Because of the curvature of the surface, particles experience an additional force toward the center of the concave dish. When decreasing the magnetic field, the effective temperature is decreased and diffusive particle motion slows. For slow cooling rates we observe crystallization, where the particles organize into a hexagonal lattice. We study the birth of the crystalline nucleus and the subsequent growth of the crystal. Our observations support non-classical theories of crystal formation. Initially a dense amorphous aggregate of particles forms, and then in a second stage this aggregate rearranges internally to form the crystalline nucleus. As the aggregate grows, the crystal grows in its interior. After a certain size, all the aggregated particles are part of the crystal and after that, crystal growth follows the classical theory for crystal growth.

研究动机与目标

• 研究宏观颗粒系统中晶体成核的微观机制。
• 通过直接的粒子层面观测，检验该系统中经典与非经典成核理论。
• 考察粒子动力学与有效温度如何影响结晶路径。
• 确定结晶是否在有序化之前经历一个亚稳态无定形中间态。

提出的方法

• 采用浅凹形碟形容器中的准二维磁性球形颗粒系统。
• 施加时间周期性振荡的磁场，以诱导颗粒运动并控制有效温度。
• 利用视频显微技术追踪单个颗粒的轨迹并监测结构演化。
• 测量颗粒速度分布以确认麦克斯韦-玻尔兹曼统计分布，并定义有效温度。
• 通过局域序参量与径向分布函数分析，识别晶体相与无定形相。
• 改变磁场振幅以控制冷却速率，并观测成核动力学。

实验结果

研究问题

• RQ1 该颗粒系统中的晶体成核是否遵循经典或非经典成核理论？
• RQ2 瞬态无定形聚集体在晶核形成过程中起什么作用？
• RQ3 成核机制如何从非经典行为过渡到经典行为？
• RQ4 聚集体向晶核内部重组过程中发生了哪些结构变化？

主要发现

• 首先形成无序无定形聚集体，随后发生内部重组形成六边形晶核。
• 晶核在稳定的无定形聚集体内部形成，六边形有序性在完全结晶前即已出现。
• 只有当整个聚集体完全有序后，晶体生长才通过经典机制进行。
• 随着晶体成熟，系统表现出从非经典到经典成核行为的清晰转变。
• 通过磁场振幅控制的有效温度，主导了成核与生长的动力学。
• 粒子运动在短时间尺度上从扩散运动转变为弹道运动，与热平衡系统一致。