[论文解读] Direct observation of nanofabrication influence on the optical properties of single self-assembled InAs/GaAs quantum dots

Jin Liu, Kumarasiri Konthasinghe+12 more|Figshare|Oct 26, 2017

Semiconductor Quantum Structures and Devices参考文献 27被引用 28

一句话总结

本研究通过追踪蚀刻前后单个InAs/GaAs量子点的光学性质，直接探究了纳米制造工艺引起的退化。利用高精度纳米定位技术，发现距离蚀刻表面约200 nm以内的区域会使发射谱线宽展大到几GHz，但对辐射效率影响不大；原子层沉积（ALD）可稳定光谱扩散并部分恢复线宽。

ABSTRACT

Single self-assembled InAs/GaAs quantum dots are a promising solid-state quantum technology, with which vacuum Rabi splitting, single-photon-level nonlinearities, and bright, pure, and indistinguishable single-photon generation having been demonstrated. For such achievements, nanofabrication is used to create structures in which the quantum dot preferentially interacts with strongly-confined optical modes. An open question is the extent to which such nanofabrication may also have an adverse influence, through the creation of traps and surface states that could induce blinking, spectral diffusion, and dephasing. Here, we use photoluminescence imaging to locate the positions of single InAs/GaAs quantum dots with respect to alignment marks with < 5 nm uncertainty, allowing us to measure their behavior before and after fabrication. We track the quantum dot emission linewidth and photon statistics as a function of distance from an etched surface, and find that the linewidth is significantly broadened (up to several GHz) for etched surfaces within a couple hundred nanometers of the quantum dot. However, we do not observe appreciable reduction of the quantum dot radiative efficiency due to blinking. We also show that atomic layer deposition can stabilize spectral diffusion of the quantum dot emission, and partially recover its linewidth.

研究动机与目标

• 直接评估纳米制造——特别是电感耦合等离子体干法蚀刻——对单个自组装InAs/GaAs量子点光学性质的影响。
• 解决一个开放性问题：即制造过程中产生的表面态和陷阱是否显著降低量子点性能，特别是在闪烁、光谱扩散和退相位方面。
• 通过高精度光学定位，实现对单个量子点在制造前后行为的精确比较。
• 评估原子层沉积（ALD）在缓解制造引起的光谱不稳定性方面的有效性。

提出的方法

• 采用纳米尺度光学定位技术，以小于5 nm的不确定度，将单个InAs/GaAs量子点相对于对准标记进行定位。
• 利用光致发光成像和超导纳米线单光子探测器（SNSPD），在900 nm波段的量子效率超过80%，实现对单个量子点的高灵敏度表征。
• 采用电子束光刻和基于氯的干法蚀刻工艺制造纳米结构（如圆形布拉格光栅、纳米柱），同时保持对单个量子点的追踪能力。
• 利用汉伯里·布朗和特威斯（Hanbury-Brown and Twiss）装置进行二阶相关测量（$g^{(2)}( au)$），以评估光子统计特性和闪烁行为。
• 采用包含一个明亮激子态和一个暗态的速率方程模型拟合$g^{(2)}( au)$数据，以估算量子效率和闪烁动力学。
• 在300 °C下使用三甲基铝（TMA）和O₂等离子体前驱体进行原子层沉积（ALD），对蚀刻表面进行包覆，评估其对光谱稳定性的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 在纳米制造结构中，单个InAs/GaAs量子点靠近蚀刻表面时，其发射谱线宽展程度如何？
• RQ2 通过电感耦合等离子体干法蚀刻进行纳米制造是否会在单个量子点中引起显著的闪烁或辐射效率下降？
• RQ3 量子点附近存在的表面态和陷阱如何影响光谱扩散和退相位？
• RQ4 原子层沉积（ALD）能否有效通过减少光谱扩散和恢复线宽来稳定量子点的发射？

主要发现

• 当最近的蚀刻表面距离单个InAs/GaAs量子点在约200 nm以内时，其发射谱线宽显著展宽（最大达几GHz），表明存在强烈的纳米制造诱导退相位效应。
• 未观察到辐射效率明显下降或闪烁现象，$g^{(2)}(0)$值接近0，且在500 ns内快速衰减至泊松统计分布，表明性能稳定。
• 在直径100 nm的纳米柱中，量子点表现出高量子效率，反聚束特性在500 ns内恢复至泊松分布水平，与先前研究中类似器件需依赖七重暗态模型相比，显著改善。
• 在蚀刻表面沉积Al₂O₃的原子层沉积（ALD）可有效稳定光谱扩散并部分恢复发射线宽，表明表面相关退相位效应得到缓解。
• 本研究证明，即使辐射效率保持较高，纳米制造仍可通过表面邻近效应引起显著的退相位。
• 高精度定位技术实现了制造前后单个量子点性质的直接比较，解决了长期存在的关于制造诱导退化问题的不确定性。