[论文解读] Direct observation of ordered configurations of hydrogen adatoms on graphene

Chenfang Lin, Yexin Feng+8 more|arXiv (Cornell University)|Sep 5, 2014

Graphene research and applications被引用 3

一句话总结

本研究首次通过扫描隧道显微镜（STM）和扫描隧道谱学（STS）直接实验观测到石墨烯上有序氢原子吸附态的结构。有序的H原子优先吸附在同一个子晶格的碳原子上，形成局域态密度隙超过0.6 eV的结构，与双面H吸附结构的密度泛函理论（DFT）计算结果一致。

ABSTRACT

Ordered configurations of hydrogen adatoms on graphene have long been proposed, calculated and searched for. Here we report direct observation of several ordered configurations of H adatoms on graphene by scanning tunneling microscopy. On the top side of the graphene plane, H atoms in the configurations appear to stick to carbon atoms in the same sublattice. A gap larger than 0.6 eV in the local density of states of the configurations was revealed by scanning tunneling spectroscopy measurements. These findings can be well explained by density functional theory calculations based on double sided H configurations. In addition, factors that may influence H ordering are discussed.

研究动机与目标

• 通过实验确认长期预测的石墨烯上氢原子吸附态的有序结构。
• 解析氢化石墨烯区域的原子尺度结构与电子性质。
• 识别导致H原子吸附有序性的基本成键与电子机制。
• 研究影响石墨烯上有序H原子吸附相形成与稳定性的因素。

提出的方法

• 采用低温扫描隧道显微镜（STM）对悬浮石墨烯膜上的氢原子吸附态进行成像。
• 通过扫描隧道谱学（STS）测量H吸附区域的局域态密度（LDOS）。
• 分析STM俯视图以识别H原子在子晶格上的特异性吸附，揭示吸附原子排列的对称性。
• 利用密度泛函理论（DFT）计算模拟双面H吸附结构，并将预测的LDOS与实验ST数据进行对比。
• 将观测到的原子吸附图案与理论预测的低能量有利H吸附几何构型进行关联。
• 通过对比成像分析基底相互作用和缺陷对H原子吸附有序性的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 在受控条件下，氢原子在石墨烯上形成何种原子尺度结构？
• RQ2 H吸附石墨烯区域的电子性质与本征石墨烯有何不同？
• RQ3 能否通过STM直接观测到有序H原子吸附相？其结构特征是什么？
• RQ4 双面H吸附在稳定有序结构中起什么作用？
• RQ5 哪些实验和环境因素影响有序H原子吸附相的形成与稳定性？

主要发现

• 通过高分辨率STM首次直接观测到石墨烯上氢原子的有序结构，H原子优先吸附在相同子晶格的碳原子上。
• 扫描隧道谱学揭示H吸附区域的局域态密度隙大于0.6 eV，表明存在显著的电子结构调制。
• 观测到的结构与电子性质可通过假设双面氢吸附结构的DFT计算得到良好解释。
• 有序H原子排列表现出长程周期性与对称性，与子晶格选择性吸附的理论预测一致。
• 基底相互作用与缺陷等因素被发现会影响有序H原子吸附相的稳定性和形成。
• 实验结果为可调控带隙的氢化石墨烯理论模型提供了直接证据。