[论文解读] Discovery of a Single-Band Mott Insulator in a van der Waals Flat-Band Compound

Shunye Gao, Shuai Zhang+32 more|arXiv (Cornell University)|May 23, 2022

Inorganic Chemistry and Materials参考文献 43被引用 8

一句话总结

本研究在范德华化合物Nb3Cl8中识别出单带莫特绝缘体，其中在费米能级处存在一个半满、孤立的平坦能带，由于强电子关联作用而转变为莫特绝缘体。角分辨光电子能谱（ARPES）与非时变平均场理论（DMFT）证实存在较大的莫特能隙，确立了Nb3Cl8单层作为研究莫特性与关联量子现象的单带 Hubbard 模型的纯净实现。

ABSTRACT

The Mott insulator provides an excellent foundation for exploring a wide range of strongly correlated physical phenomena, such as high-temperature superconductivity, quantum spin liquid, and colossal magnetoresistance. A Mott insulator with the simplest degree of freedom is an ideal and highly desirable system for studying the fundamental physics of Mottness. In this study, we have unambiguously identified such an anticipated Mott insulator in a van der Waals layered compound Nb3Cl8. In the high-temperature phase, where interlayer coupling is negligible, density functional theory calculations for the monolayer of Nb3Cl8 suggest a half-filled flat band at the Fermi level, whereas angle-resolved photoemission spectroscopy experiments observe a large gap. This observation is perfectly reproduced by dynamical mean-field theory calculations considering strong electron correlations, indicating a correlation-driven Mott insulator state. Since this half-filled band derived from a single 2a1 orbital is isolated from all other bands, the monolayer of Nb3Cl8 is an ideal realization of the celebrated single-band Hubbard model. Upon decreasing the temperature, the bulk system undergoes a phase transition, where structural changes significantly enhance the interlayer coupling. This results in a bonding-antibonding splitting in the Hubbard bands, while the Mott gap remains dominant. Our discovery provides a simple and seminal model system for investigating Mott physics and other emerging correlated states.

研究动机与目标

• 识别一个最小化的单带莫特绝缘体体系，以研究强关联电子系统中基本的莫特性。
• 确立范德华材料中的平坦能带是否能支持由电子关联驱动的莫特绝缘态。
• 表征Nb3Cl8在不同相态下的电子结构，并确定层间耦合在调控莫特能隙中的作用。
• 提供一个实现最小复杂度单带 Hubbard 模型的模型体系。

提出的方法

• 采用密度泛函理论（DFT）计算预测单层Nb3Cl8的电子能带结构，揭示在费米能级处存在一个半满平坦能带。
• 通过角分辨光电子能谱（ARPES）实验直接探测电子结构，并检测单层中的莫特能隙。
• 应用非时变平均场理论（DMFT）计算以包含强电子关联效应，重现观测到的莫特能隙。
• 通过比较高温相与低温相，分析电子结构在体相转变过程中的演化。
• 轨道分析证实平坦能带源于单一2a1轨道，使该体系与其他能带隔离。
• 通过分析结构转变过程中 Hubbard 带的劈裂，量化层间耦合效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 具有半满、孤立平坦能带的范德华材料是否因电子关联作用而表现出莫特绝缘态？
• RQ2 Nb3Cl8的单层能否被视为单带 Hubbard 模型的实现？
• RQ3 体相中层间耦合如何影响莫特能隙和电子能带色散？
• RQ4 轨道特性在平坦能带及其关联驱动绝缘态形成过程中起什么作用？
• RQ5 观测到的莫特能隙是否对结构变化和层间耦合具有鲁棒性？

主要发现

• Nb3Cl8单层包含一个源自单一2a1轨道的半满、孤立平坦能带，形成一个纯净的单带体系。
• ARPES实验在单层中观测到约0.4 eV的较大莫特能隙，证实其为绝缘态。
• DMFT计算重现了观测到的能隙，证实电子关联作用驱动了莫特绝缘态。
• 在高温相中，层间耦合可忽略，平坦能带与莫特能隙得以保持。
• 冷却后，结构变化增强了层间耦合，导致 Hubbard 带发生成键-反键劈裂，但莫特能隙仍占主导地位。
• 该体系被确认为单带 Hubbard 模型的实现，为研究莫特性与关联现象提供了最小化平台。