[论文解读] Disentangling amplitude and phase dynamics of a charge density wave in a photo-induced phase transition

Alfred Zong, Anshul Kogar+17 more|arXiv (Cornell University)|Jun 7, 2018

Advanced Chemical Physics Studies参考文献 32被引用 50

一句话总结

本论文使用超快电子衍射、瞬态反射率和 tr-ARPES，分别追踪 LaTe3 量相电荷密度波在光诱导相变过程中的振幅和相位动态，揭示了快速的振幅恢复，随后由缺陷支配的较慢相位相干恢复。

ABSTRACT

Upon excitation with an intense ultrafast laser pulse, a symmetry-broken ground state can undergo a non-equilibrium phase transition through pathways dissimilar from those in thermal equilibrium. Determining the mechanism underlying these photo-induced phase transitions (PIPTs) has been a long-standing issue in the study of condensed matter systems. To this end, we investigate the light-induced melting of a unidirectional charge density wave (CDW) material, LaTe$_3$. Using a suite of time-resolved probes, we independently track the amplitude and phase dynamics of the CDW. We find that a quick ($\sim\,$1$\,$ps) recovery of the CDW amplitude is followed by a slower reestablishment of phase coherence. This longer timescale is dictated by the presence of topological defects: long-range order (LRO) is inhibited and is only restored when the defects annihilate. Our results provide a framework for understanding other PIPTs by identifying the generation of defects as a governing mechanism.

研究动机与目标

• 研究单向 CDW 系统中光诱导相变的非平衡途径。
• 在超快光激发后梳理 CDW 的振幅和相位动力学。
• 识别拓扑缺陷在恢复和重新建立长程有序（LRO）中的作用。
• 提供一个将缺陷生成与非绝热 CDW 动力学联系起来的框架。

提出的方法

• 使用超快电子衍射（UED）通过超晶格峰强度和宽度来监测 CDW 的振幅和相位相干性。
• 采用瞬态反射率来获取快速相干响应和振幅模态动力学。
• 应用时间和角分辨光电子能谱（tr-ARPES）在能量-动量分辨下跟踪 CDW 缺口及夹带态谱重动力学。
• 改变激发密度以研究熔化阈值 Fc 及缺陷介导的恢复时间尺度。
• 分析布拉格峰动力学以将振幅效应与德拜-沃勒样的相位效应分离。

实验结果

研究问题

• RQ1 光激发后 CDW 振幅与相位相干性的恢复存在哪些不同的时间尺度？
• RQ2 拓扑缺陷生成如何影响长程 CDW 有序的非平衡恢复？
• RQ3 CDW 的振幅是否比相位相干更快恢复？这如何依赖于激发密度？
• RQ4 互补探针（UED、瞬态反射率、tr-ARPES）是否能够提供一个关于缺陷介导的 CDW 动力学的统一图景？

主要发现

• 在各探针中，CDW 振幅在 ~1 ps 的时间尺度上恢复，而相位相干在最高激发密度下需要多达 ~5.5 ps。
• UED 显示峰值展宽和缺陷生成，意味着激发后立即存在高缺陷密度，抑制了 LRO。
• 熔化阈值 Fc 约为 2.0 × 10^20 cm−3，超过此值 CDW 峰与噪声无区别。
• tr-ARPES 显示 CDW 缺口减小，夹带态谱重在 <1.1 ps 内恢复，与振幅恢复一致。
• 较慢的相位相干恢复与缺陷湮灭及减小的层间耦合相关，与缺陷介导的恢复机制一致。
• 出现一个统一的图片：光激发产生拓扑缺陷，抑制了 LRO；随后快速的振幅恢复先于较慢的相位有序化。