[论文解读] Disorder suppressed charge-density-wave and its origin in 1T-TaSe2-xTex

Y. Liu, Ding‐Fu Shao+10 more|arXiv (Cornell University)|Dec 15, 2014

Organic and Molecular Conductors Research被引用 44

一句话总结

本研究调查了1T-TaSe₂₋ₓTeₓ固溶体中电荷密度波（CDW）序的抑制机制，发现随机Se/Te取代引起的无序破坏了CDW形成所必需的二维周期性晶格畸变（PLD）。通过DFT计算和输运测量，作者发现当0.5 < x < 1.5时CDW完全消失，尽管在有序的1T-TaSeTe相中理论上存在不稳定性，表明CDW的起源是电子-声子耦合驱动的PLD，而非费米面嵌套，且无序诱导的晶格褶皱是CDW被抑制的关键机制。

ABSTRACT

In the sake of connecting the charge-density-wave (CDW) of TaSe$_2$ and single-\emph{ extbf{q}} CDW-type distortion of TaTe$_2$, we present an overall electronic phase diagram of 1\emph{T}-TaSe$_{2-x}$Te$_x$ ($0 \leq x \leq 2$). In the experimentally prepared single crystals, the CDW is completely suppressed as $0.5 &lt; x &lt; 1.5$, while superconductivity emerges as $0.2 &lt; x &lt; 1.2$. Theoretically, similar to 1\emph{T}-TaSe$_2$ and 1\emph{T}-TaTe$_2$, the hypothetic 1\emph{T}-TaSeTe with ordered Se/Ta/Te stacking shows instability in the phonon dispersion, indicating the presence of CDW in the ideally ordered sample. The contradictory between experimental and theoretical results suggests that the CDW is suppressed by disorder in 1\emph{T}-TaSe$_{2-x}$Te$_x$. The formation and suppression of CDW are found to be independent with Fermi surface nesting based on the generated electron susceptibility calculations. The calculation of phonon linewidth suggests the strong extbf{\emph{q}}-dependent electron-phonon coupling induced period-lattice-distortion (PLD) should be related to our observation: The doping can largely distort the TaX$_6$ (X = Se, Te) octahedra, which are disorderly distributed. The resulted puckered Ta-Ta layers are not compatible with the two-dimensional PLD. Therefore, CDW is suppressed in 1\emph{T}-TaSe$_{2-x}$Te$_x$. Our results offer an indirect evidence that PLD, which can be influenced by strong disorder, is the origin of CDW in the system.

研究动机与目标

• 解决1T-TaSe₂₋ₓTeₓ中CDW存在的实验与理论冲突现象，即CDW在实验中被抑制，但在有序相中理论上被预测存在。
• 确定1T-TaSe₂₋ₓTeₓ中CDW形成是由费米面嵌套还是由电子-声子耦合诱导的周期性晶格畸变（PLD）驱动。
• 理解结构无序在抑制CDW并促进中间掺杂范围超导性中的作用。
• 建立1T-TaSe₂₋ₓTeₓ在0 ≤ x ≤ 2范围内的完整电子相图，关联CDW抑制与超导穹顶的形成。
• 提供间接证据表明，由无序调制的PLD才是该体系中CDW的真实起源，而非电子嵌套。

提出的方法

• 对1T-TaSe₂、1T-TaTe₂以及假设的有序1T-TaSeTe进行密度泛函理论（DFT）计算，分析声子色散关系，识别CDW形成的不稳定性信号。
• 计算电子磁化率（χ′和χ′′），评估费米面嵌套在CDW形成中的作用，比较在CDW波矢qCDW处的峰值。
• 通过公式λqν = γqν / (πħN(EF)ω²qν)分析声子线宽和电子-声子耦合常数（λqν），量化q依赖的耦合强度。
• 利用1T-TaSe₂、1T-TaTe₂和1T-TaSeTe(O)的优化晶体结构，研究TaX₆八面体的畸变及其对Ta-Ta层几何结构的影响。
• 将实验输运测量结果（电阻率、超导转变温度）与理论预测相关联，绘制电子相图。
• 将1T-TaSeTe(O)中的结构不稳定性与1T-TaS₂₋ₓSeₓ进行比较，推断两种固溶体中相对稳定性和无序水平。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何在0.5 < x < 1.5范围内，尽管理论上预测有序1T-TaSeTe相存在CDW不稳定性，实验上CDW却完全被抑制？
• RQ2 1T-TaSe₂₋ₓTeₓ中CDW的起源是由费米面嵌套驱动，还是由电子-声子耦合诱导的周期性晶格畸变（PLD）驱动？
• RQ3 来自随机Se/Te取代的结构无序如何影响CDW形成所必需的二维PLD的稳定性？
• RQ4 TaX₆八面体畸变和Ta-Ta层褶皱在1T-TaSe₂₋ₓTeₓ中抑制CDW的过程中起什么作用？
• RQ5 为何超导性在CDW抑制区域出现，其与PLD抑制之间有何关联？

主要发现

• 实验上，1T-TaSe₂₋ₓTeₓ在0.5 < x < 1.5范围内CDW完全被抑制，尽管理论声子不稳定性表明在假设的有序1T-TaSeTe相中CDW可形成。
• 理论计算显示，1T-TaSe₂和1T-TaTe₂均表现出类似的声子不稳定性，表明这两种端点相中CDW具有共同起源。
• 电子磁化率计算显示，在CDW波矢qCDW处χ′或χ′′无显著峰值，排除了费米面嵌套作为驱动机制的可能性。
• Te掺杂引起TaX₆（X = Se, Te）八面体强烈畸变，导致无序且褶皱的Ta-Ta层，与二维PLD不相容。
• 计算得到的电子-声子耦合常数λqν较大且具有q依赖性，支持由强电子-声子耦合驱动的PLD是CDW的主要起源。
• 无序诱导的晶格畸变抑制CDW，为PLD（而非嵌套）是1T-TaSe₂₋ₓTeₓ中CDW真实起源提供了间接证据，且超导性在CDW抑制相中出现。