[论文解读] Distinct spin-lattice and spin-phonon interactions in monolayer magnetic CrI$_3$

Lucas Webster, Liangbo Liang+1 more|arXiv (Cornell University)|May 26, 2018

2D Materials and Applications被引用 6

一句话总结

本研究采用密度泛函理论（DFT）研究了单层CrI₃在非磁性（NM）、反铁磁性（AFM）和铁磁性（FM）相中的自旋-晶格耦合与自旋-声子耦合。结果表明，磁性诱导了金属-半导体转变，且声子频率和拉曼光谱强烈依赖于磁序，尤其是与Cr相关的模式，为通过拉曼光谱实验检测磁相提供了指纹依据。

ABSTRACT

We apply the density-functional theory to study various phases (including non-magnetic (NM), anti-ferromagnetic (AFM), and ferromagnetic (FM)) in monolayer magnetic chromium triiodide (CrI$_3$), a recently fabricated 2D magnetic material. It is found that: (1) the introduction of magnetism in monolayer CrI$_3$ gives rise to metal-to-semiconductor transition; (2) the electronic band topologies as well as the nature of direct and indirect band gaps in either AFM or FM phases exhibit delicate dependence on the magnetic ordering and spin-orbit coupling; and (3)the phonon modes involving Cr atoms are particularly sensitive to the magnetic ordering, highlighting distinct spin-lattice and spin-phonon coupling in this magnet. First-principles simulations of the Raman spectra demonstrate that both frequencies and intensities of the Raman peaks strongly depend on the magnetic ordering. The polarization dependent $A_{1g}$ modes at 77 cm$^{-1}$ and 130 cm$^{-1}$ along with the $E_g$ mode at about 50 cm$^{-1}$ in the FM phase may offer a useful fingerprint to characterize this material. Our results not only provide a detailed guiding map for experimental characterization of CrI$_3$, but also reveal how the evolution of magnetism can be tracked by its lattice dynamics and Raman response.

研究动机与目标

• 理解磁序（NM、AFM、FM）如何影响单层CrI₃的电子结构与晶格动力学。
• 研究自旋-轨道耦合（SOC）在调控磁相中能带拓扑与带隙特性方面的作用。
• 通过分析声子模式对磁序的敏感性，探究自旋-晶格与自旋-声子耦合。
• 模拟拉曼光谱，并识别具有偏振依赖性的拉曼峰，作为磁相的指纹。
• 为实验上利用晶格动力学与拉曼响应表征CrI₃提供理论指导。

提出的方法

• 使用VASP中的投影缀加平面波（PAW）方法执行自旋极化密度泛函理论（DFT）计算。
• 采用LDA与PBE交换-关联泛函，其中LDA在声子与拉曼数据方面与实验结果更吻合。
• 计算NM、AFM与FM相中含与不含自旋-轨道耦合（SOC）的电子能带结构与带隙。
• 计算声子色 dispersion 与态密度，分析模式对磁序的敏感性，特别是与Cr原子振动相关的模式。
• 在633 nm激光激发下，利用介电张量模拟偏振拉曼光谱，并应用高斯展宽（1.0 cm⁻¹）。
• 分析拉曼活性模式的对称性与强度，以识别依赖于磁序的光谱指纹。

实验结果

研究问题

• RQ1 磁性（FM或AFM）的引入如何影响单层CrI₃的电子能带结构与带隙特性？
• RQ2 涉及Cr原子的声子模式在多大程度上响应磁序变化，从而体现自旋-晶格与自旋-声子耦合？
• RQ3 拉曼光谱——特别是峰位与强度——在单层CrI₃中如何随磁相变化？
• RQ4 特定拉曼模式能否作为可靠实验指纹，用于区分FM、AFM与NM相？
• RQ5 自旋-轨道耦合如何影响不同磁相中电子能带拓扑与带隙特性？

主要发现

• 单层CrI₃中的磁性诱导了金属-半导体转变，FM相表现出0.890 eV的直接带隙（PBE-SOC），而AFM相则具有较小的间接带隙1.024 eV（PBE-SOC）。
• 涉及Cr原子的声子模式对磁序高度敏感，频率出现显著位移，特别是FM相中77 cm⁻¹与130 cm⁻¹处的A₁g模式及约50 cm⁻¹处的Eg模式。
• 拉曼光谱模拟显示其强烈依赖于磁序：FM相中77 cm⁻¹与130 cm⁻¹处的A₁g模式及约50 cm⁻¹处的Eg模式具有偏振依赖性，是关键指纹。
• 这些模式的拉曼强度与频率在FM、AFM与NM相之间显著不同，表明晶格动力学可用于追踪磁相变。
• 自旋-轨道耦合显著改变能带拓扑与带隙特性，尤其在FM相中，其将带隙从PBE计算的1.024 eV减小至PBE-SOC的0.890 eV。
• 基于LDA的计算结果比PBE更符合实验数据，因此LDA是预测该体系声子与拉曼响应的优选泛函。