[论文解读] Domain dynamics in LiCuVO$_4$: Evidence for polarized nanoregions

Christoph P. Grams, Severin Kopatz+6 more|arXiv (Cornell University)|Feb 4, 2019

Multiferroics and related materials参考文献 30被引用 6

一句话总结

本研究探究了多铁材料LiCuVO₄中的畴动态，揭示了由Li缺陷驱动的缓慢电畴切换和纳米尺度畴结构（平均约38 nm）。通过低温介电、热释电流、磁致伸缩和热膨胀测量，作者展示了强烈的磁致弹性耦合，并通过证明畴切换受阻塞且主要由缺陷诱导的纳米区域主导，而非集体自旋动力学，从而挑战了自旋超流机制。

ABSTRACT

LiCuVO$_4$ is a model system of a 1D spin-1/2 chain that enters a planar spin-spiral ground state below its Néel temperature of 2.4 K due to competing nearest and next nearest neighbor interactions. The spin-spiral state is multiferroic with an electric polarization along the a axis which has been proposed to be caused purely by the spin supercurrent mechanism. With external magnetic fields in c direction T$_N$ can be suppressed down to 0 K at 7.4 T. Here we report dynamical measurements of the polarization from P(E)-hysteresis loops, magnetic field dependent pyro-current and non-linear dielectric spectroscopy as well as thermal expansion and magnetostriction measurements at very low temperatures. The multiferroic transition is accompanied by strong anomalies in the thermal expansion and magnetostriction coefficients and we find slow switching times of electric domain reversal. Both observations suggest a sizable magnetoelastic coupling in LiCuVO$_4$. By analyzing the non-linear polarization dynamics we derive domain sizes in the nm range that are probably caused by Li defects.

研究动机与目标

• 理解多铁材料LiCuVO₄中电畴切换的动力学行为，该材料是具有自旋螺旋基态的模型体系。
• 确定电极化是否完全源于自旋超流机制，还是受结构缺陷的影响。
• 研究磁致弹性耦合在介导畴切换和极化反转中的作用。
• 利用低温输运与热力学测量表征电畴的尺寸分布与切换动力学。

提出的方法

• 采用最高达1 kHz的交流电场进行高精度介电谱测量，通过P(E)-滞后回线分析极化动力学。
• 利用Keithley静电计进行热释电流与磁致电流测量，以检测在温度与磁场循环下瞬态极化电流。
• 在³He系统中使用自制电容式膨胀计测量热膨胀与磁致伸缩，通过数值微分确定α与λ系数。
• 在Quantum Design PPMS与顶装式稀释制冷机中测量非线性介电谱与频率依赖的介电常数（ε′），以探测弛豫动力学。
• 通过Arrhenius与Vogel-Fulcher模型，从非线性极化响应中提取畴尺寸分布。
• 采用助熔法生长LiCuVO₄单晶，具体条件为：35 mol% LiCuVO₄，起始温度910 K，冷却速率为0.1 K/h，以确保低温测量所需的高质量。

实验结果

研究问题

• RQ1 LiCuVO₄中观测到的缓慢电畴切换的起源是什么？其是否源于本征自旋动力学，还是缺陷钉扎？
• RQ2 磁致弹性耦合在多铁相变与极化响应中起到多大程度的影响？
• RQ3 电畴的特征尺寸尺度是多少？其在材料中的分布如何？
• RQ4 Li缺陷如何影响LiCuVO₄中自旋螺旋与电畴的形成与稳定性？
• RQ5 极化响应是否遵循畴生长机制，还是由固定且缺陷稳定的纳米畴分布主导？

主要发现

• LiCuVO₄的多铁相变表现出热膨胀系数与磁致伸缩系数的强烈异常，表明存在显著的磁致弹性耦合。
• 电畴反转表现出缓慢的切换时间，其特征弛豫时间呈现类似Vogel-Fulcher的温度依赖性，表明存在广泛的能量势垒分布。
• 非线性介电谱揭示了纳米尺度的畴结构，平均体积约为3.8×10⁻²³ m³（Arrhenius拟合）与2.0×10⁻²³ m³（Vogel-Fulcher拟合），对应直径约38 nm的球形畴。
• 提出Li缺陷是纳米尺度畴边界形成的根源，此处自旋螺旋手性发生反转，导致极化切换。
• 在7.5 T以上热膨胀未见明显异常，表明非磁性缺陷破坏了长程非公度自旋序，与局域化畴结构的形成一致。
• 数据与纯自旋超流机制相矛盾，因为缓慢的、缺陷主导的动力学与钉扎畴行为与相干自旋驱动极化机制不一致。