[论文解读] Dopant Precursor Adsorption into Single-Dimer Windows: Towards Guided Self-Assembly of Dopant Arrays on Si(100)

Matthew S. Radue, Yifei Mo+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 19, 2021

Semiconductor materials and devices参考文献 38被引用 4

一句话总结

本研究提出了一种引导自组装策略，通过利用卤素抗蚀剂（H、Cl、Br、I）形成的自组装c(4×2)交替双原子终止图案（ADTP），在Si(100)上构建原子级精确的掺杂剂阵列。采用密度泛函理论（DFT）表明，掺杂剂前体（PH3、BCl3、AlCl3、GaCl3）可进入单双原子窗（SDW）位点，具有较低至中等的能量势垒，从而实现高密度、有序的阵列——尤其对于AlCl3，在实验可行条件下可形成稳定且高度有序的结构。

ABSTRACT

Atomically precise dopant arrays in Si are being pursued for solid-state quantum computing applications. We propose a guided self-assembly process to produce atomically precise arrays of single dopant atoms in lieu of lithographic patterning. We leverage the self-assembled c(4x2) structure formed on Br- and I-Si(100) and investigate molecular precursor adsorption into the generated array of single-dimer window (SDW) adsorption sites with density functional theory (DFT). The adsorption of several technologically relevant dopant precursors (PH$_3$, BCl$_3$, AlCl$_3$, GaCl$_3$) into SDWs formed with various resists (H, Cl, Br, I) are explored to identify the effects of steric interactions. PH$_3$ adsorbed without barrier on all resists studied, while BCl$_3$ exhibited the largest adsorption barrier, 0.34 eV, with an I resist. Dense arrays of AlCl$_3$ were found to form within experimentally realizable conditions demonstrating the potential for the proposed use of guided self-assembly for atomically precise fabrication of dopant-based devices.

研究动机与目标

• 开发一种可扩展的替代方案，以替代基于STM的掺杂剂定位技术，用于量子计算应用。
• 研究Si(100)上自组装卤素抗蚀剂图案是否能够引导精确的掺杂剂阵列形成。
• 评估掺杂剂前体进入单双原子窗（SDWs）的热力学与空间位阻效应。
• 识别实验上可实现的、有序掺杂剂阵列的可行前体-抗蚀剂组合。
• 评估通过引导自组装形成高密度、高度有序掺杂剂阵列的可行性，以实现未来器件集成。

提出的方法

• 采用PBE-GGA泛函和PAW赝势的密度泛函理论（DFT）模拟吸附过程。
• 使用包含2行双原子、每行4个双原子的Si(100)表面 slab 模型，厚度为8层，底部双原子层为H终止。
• 对H、Cl、Br和I抗蚀剂模拟了c(4×2) ADTP图案，形成用于前体吸附的SDW位点。
• 吸附能（Ea）通过公式 Ea = Eslab/adsorbate − Eslab − Eprecursor 计算，以量化结合强度。
• 计算了顺序吸附进入SDW的反应路径与能垒，包括空间位阻与取向效应。
• 应用周期性边界条件以模拟高密度阵列，并评估吸附剂之间的相互作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 PH3、BCl3、AlCl3和GaCl3等掺杂剂前体是否能在X-Si(100)（X = H、Cl、Br、I）的SDW中实现低能垒吸附？
• RQ2 不同卤素抗蚀剂（H、Cl、Br、I）引起的空间位阻效应对吸附热力学与动力学有何影响？
• RQ3 在实验可实现条件下，吸附的掺杂剂前体是否能形成高密度、有序阵列？
• RQ4 相邻SDW中已吸附的前体对新掺杂剂进入邻近SDW的吸附能垒有何影响？
• RQ5 吸附分子（如AlCl3）的取向是否会影响后续吸附的能垒？

主要发现

• PH3在所有抗蚀剂类型（H、Cl、Br、I）上均无能垒吸附，表明其在SDW中的吸附极为容易且自发进行。
• BCl3在I-ADTP表面表现出最高的吸附能垒（0.34 eV），但该能垒在实验条件下仍可克服。
• AlCl3在实验可行条件下可形成高密度、高度有序的阵列，孤立SDW位点的吸附能垒为0.13 eV，当邻近SDW被占据时最高可达0.25 eV。
• 对于AlCl3，当分子取向相对于邻近吸附物翻转时，吸附能垒略有增加（达0.25 eV），但仍保持较低水平。
• 研究证实，邻近SDW已被占据的SDW仍可被填充，表明完全占据阵列过程中无显著动力学瓶颈。
• 结果支持通过引导自组装实现大规模、原子级精确掺杂剂阵列的可行性，尤其适用于AlCl3和GaCl3，具有高迁移率和减少掺杂剂配对的潜力。