[论文解读] Doping of Mn$_2$VAl and Mn$_2$VSi Heusler alloys as a route to half-metallic antiferromagnetism

I. Galanakis, K. Özdoğan+2 more|ArXiv.org|Jan 25, 2007

Heusler alloys: electronic and magnetic properties被引用 4

一句话总结

该论文提出通过在Mn2VAl和Mn2VSi Heusler合金中进行共掺杂，实现半金属性反铁磁性（HMA），这种状态因具有零净磁化强度和极小的漏磁场，是自旋电子器件的理想选择。基于第一性原理计算，研究发现当总价电子数达到24时，由于Mn-Co轨道强烈杂化，通过Stoner准则驱动磁有序化，Co共掺杂的化合物成为HMA；而Fe共掺杂的类似物则成为非磁性半导体。

ABSTRACT

Half-metallic antiferromagnets are the ideal materials for spintronic applications since their zero magnetization leads to lower stray fields and thus tiny energy losses. Starting from the Mn$_2$VAl and Mn$_2$VSi alloys we substitute Co or Fe for Mn and we show by means of first-principle electronic structure calculations that the resulting compounds are ferrimagnets. When the total number of valence electrons reaches the magic number of 24 the Fe-doped compounds are semi-metals and thus non-magnetic while the Co-doped ones show the desirable half-metallic antiferromagnetic character. The compounds are very likely to be synthesized experimentally since the parent compounds, Mn$_2$VAl and Co$_2$VAl, have been already grown in the Heusler $L2_1$ lattice structure.

研究动机与目标

• 探索在Heusler合金中实现半金属性反铁磁性（HMA）的掺杂策略，因其具有零净磁化强度和能量损耗极小的特性，是自旋电子应用的理想材料。
• 解决在真实材料中实现HMA的挑战，因为理想的HMA化合物（如MnCrSb或Mn3Ga）无法形成稳定的晶体结构。
• 研究在Mn2VAl和Mn2VSi中用Co或Fe取代Mn是否能稳定HMA状态，同时保持半金属性特征。
• 确定HMA出现的电子与磁性条件，特别是价电子数和轨道杂化效应的作用。

提出的方法

• 采用全势线性化缀加平面波（FPLO）方法结合局域密度近似（LDA）进行第一性原理电子结构计算。
• 应用相干势近似（CPA）来模拟Mn位点随机取代掺杂Co或Fe的情况。
• 计算总态密度（DOS）和原子分辨态密度，以分析电子结构并识别费米能级附近的能隙。
• 应用Slater-Pauling规则根据价电子数预测总自旋磁矩，24个电子为临界阈值。
• 分析Stoner准则，以判断在非磁性极限下磁性与非磁性态的稳定性。
• 对比Fe共掺杂与Co共掺杂体系，识别Mn-Co轨道杂化在驱动磁有序化中的作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 在Mn2VAl和Mn2VSi中进行Co共掺杂，能否将其从半金属性铁磁性转变为半金属性反铁磁性？
• RQ2 24个价电子条件在决定掺杂Heusler化合物磁性基态中的作用是什么？
• RQ3 为何Co共掺杂体系形成HMA，而Fe共掺杂体系在达到24个价电子时却成为非磁性半导体，尽管两者价电子数相同？
• RQ4 Mn与掺杂原子（Co或Fe）轨道之间的杂化如何影响费米能级附近的态密度以及磁序的稳定性？
• RQ5 Stoner准则能否解释在两者均为非磁性状态（24个价电子）时，Co共掺杂体系更倾向于磁有序化，而Fe共掺杂体系则不发生磁有序化？

主要发现

• 当总价电子数达到24时，Co共掺杂的Mn2VAl和Mn2VSi形成半金属性反铁磁性基态，其自旋向上通道存在能隙，且净自旋磁矩为零。
• HMA态的形成源于Co共掺杂化合物在非磁性相中因强Mn-Co轨道杂化导致费米能级附近态密度显著升高，满足Stoner准则，从而有利于磁有序化。
• 相比之下，具有24个价电子的Fe共掺杂化合物成为非磁性半导体，因为费米能级位于赝能隙内，且未满足Stoner准则。
• Co共掺杂体系中的原子自旋磁矩显示Mn与Co之间呈反平行排列，符合亚铁磁性顺序，总自旋磁矩从x=0时的-2.0 μB逐渐减小至x=1时接近零。
• V原子在所有掺杂水平下均保持约0.9–1.1 μB的稳定磁矩，而Mn磁矩始终维持在约-1.5 μB，表明亚铁磁性构型具有高度稳定性。
• Co共掺杂Mn2VAl和Mn2VSi中预测的HMA行为在实验上是可行的，因为Mn2VAl和Co2VAl均已以Heusler L21结构成功合成。