[论文解读] Dynamic and Static Transmission Electron Microscopy Studies on Structural Evaluation of Au nano islands on Si (100) Surface

Ashutosh Rath, R. R. Juluri+1 more|arXiv (Cornell University)|Apr 20, 2012

Nanowire Synthesis and Applications参考文献 19被引用 5

一句话总结

本研究利用原位和非原位透射电子显微镜，研究了在热退火过程中，2.0 nm 金纳米岛在 Si(100) 基底上的结构演化。结果表明，高真空退火促进了矩形/方形金硅化物结构的形成，这是由于界面本征氧化层选择性热分解所致；而低真空条件下，由于再氧化作用，抑制了硅化物的形成，从而在 Au 和 Si 之间形成阻碍层。

ABSTRACT

Transmission electron microscopy (TEM) study on morphological changes in gold nanostructures deposited on Si (100) upon annealing under different vacuum conditions has been reported. Au thin films of thickness ~2.0 nm were deposited under high vacuum condition (with the native oxide at the interface of Au and Si) using thermal evaporation. In-situ, high temperature (from room temperature (RT) to 850\degreeC) real time TEM measurements showed the evaluation of gold nanoparticles into rectangular/square shaped gold silicide structures. This has been attributed to selective thermal decomposition of native oxide layer. Ex-situ annealing in low vacuum (10-2 mbar) at 850\degreeC showed no growth of nano-gold silicide structures. Under low vacuum annealing conditions, the creation of oxide could be dominating compared to the decomposition of oxide layers resulting in the formation of barrier layer between Au and Si.

研究动机与目标

• 理解在不同真空条件下，热退火过程中 Au 纳米岛在 Si(100) 上的结构转变。
• 研究 Au/Si 界面处本征氧化层在退火过程中介导界面反应的作用。
• 将原位高温 TEM 观测结果与非原位退火结果进行比较，评估真空环境对硅化物形成的影响。
• 确定稳定金硅化物纳米结构形成与氧化抑制界面反应的条件。
• 为纳米电子应用中 Au-Si 界面反应的动力学和热力学提供见解。

提出的方法

• 采用高真空热蒸发法在 Si(100) 基底上沉积 2.0 nm 厚的 Au 薄膜，以保留界面处的本征氧化层。
• 利用原位高温透射电子显微镜（TEM），从室温加热至 850 °C，实时观测形貌演化。
• 在低真空（10⁻² mbar）条件下于 850 °C 进行非原位退火，以与原位结果进行结构对比。
• 采用静态 TEM 分析退火后的显微结构，识别形成的相，特别是金硅化物和氧化物层。
• 将显微结构变化与真空条件及界面氧化层行为相关联，以解释反应路径。
• 采用电子衍射和晶格像确认了具有矩形/方形形貌的结晶态金硅化物相的形成。

实验结果

研究问题

• RQ1 退火过程中的真空环境如何影响 Si(100) 上 Au 纳米岛的结构演化？
• RQ2 本征氧化层在热处理过程中介导 Au 硅化物相形成的作用是什么？
• RQ3 为何在高真空条件下进行原位高温 TEM 实验会形成矩形/方形金硅化物结构？
• RQ4 尽管温度和时间相同，为何在低真空条件下进行非原位退火时未观察到硅化物形成？
• RQ5 Au 与 Si 之间的界面屏障是否可归因于低真空退火过程中的再氧化作用？

主要发现

• 原位高温 TEM 观测显示，在高真空条件下退火至 850 °C 时，非晶态或小尺寸 Au 纳米颗粒转变为具有明确矩形/方形形貌的金硅化物结构。
• 金硅化物的形成归因于 Au/Si 界面处本征氧化层的选择性热分解，从而促进界面反应。
• 在低真空（10⁻² mbar）条件下于 850 °C 进行非原位退火时，未能形成金硅化物结构，原因是氧化物再形成占主导地位而非分解。
• 低真空条件下的再氧化过程在 Au 与 Si 之间形成了热力学稳定的阻挡层，阻止了界面互扩散。
• 显微结构演化对真空条件极为敏感，高真空促进硅化物形成，而低真空则抑制其形成。
• 本研究表明，界面氧化层动力学在决定退火后 Au-Si 纳米结构的最终相态和形貌方面起着关键作用。