[论文解读] Dynamic heterogeneity of glass-forming liquids in the density scaling regime
本文研究了玻璃形成液体在密度标度下的动态异质性，提出异质性程度（χ₄）max 受密度相关因子控制，而非仅由松弛时间 τ 决定。通过为 τ 和（χ₄）max 均采用幂律密度标度，作者表明这两者之间的解耦源于不同标度指数，其差异量化了动态异质性对密度的依赖性。
Recent analyses of high pressure measurement data suggest that the degree of the dynamic heterogeneity (χ_4)^max cannot be in general a single variable function of the structural relaxation time τ. For a wide class of real and model supercooled liquids, the molecular dynamics of which obeys a density scaling law at least to a good approximation, we argue that the important relation between the length and time scales that characterize molecular motions near the glass transition is controlled by a density factor. If a power law density scaling is valid for both the structural relaxation times and the degrees of the dynamic heterogeneity we find that the factor is a density power, the exponent of which is a measure of the observed decoupling between τ and (χ_4)^max. Then, the measure can be quantified by a difference between the power law density scaling exponents, which are usually different for τ and (χ_4)^max.
研究动机与目标
- 理解过冷液体在玻璃化转变附近动态异质性的起源。
- 检验（χ₄）max（动态异质性的度量）是否仅依赖于结构松弛时间 τ，或还受其他变量影响。
- 研究密度标度在关联分子运动的时间与长度尺度中的作用。
- 确定 τ 与（χ₄）max 之间的解耦是否可通过其密度标度指数的差异进行量化。
提出的方法
- 分析真实和模型过冷液体在高压下表现出密度标度的实验数据。
- 评估结构松弛时间 τ 和最大动态异质性（χ₄）max 的幂律密度标度。
- 基于各自幂律的指数，推导控制 τ 与（χ₄）max 关系的密度幂因子。
- 比较 τ 与（χ₄）max 的标度指数，以量化解耦程度。
- 将标度指数的差异用作动态异质性超出 τ 单独依赖的定量度量。
- 将该框架应用于密度标度近似成立的液体，验证模型的预测能力。
实验结果
研究问题
- RQ1在玻璃形成液体中，动态异质性程度（χ₄）max 能否被表达为结构松弛时间 τ 的单变量函数？
- RQ2密度在控制玻璃化转变附近分子运动的时间与长度尺度中起什么作用？
- RQ3当 τ 与（χ₄）max 均遵循幂律密度标度时，它们之间的解耦如何产生？
- RQ4τ 与（χ₄）max 的标度指数差异是否是动态异质性的可靠定量度量？
- RQ5在密度标度区域内，密度因子而非 τ 在多大程度上控制动态异质性？
主要发现
- 动态异质性（χ₄）max 无法普遍表达为仅依赖于结构松弛时间 τ 的单一函数。
- 控制 τ 与（χ₄）max 关系的密度幂因子存在，其指数由 τ 与（χ₄）max 幂律标度指数的差异导出。
- τ 与（χ₄）max 之间的解耦由其各自密度标度指数的差异量化。
- 对于遵循密度标度的液体，动态异质性更宜用依赖于密度的函数描述，而非仅依赖 τ。
- 该框架为高压下过冷液体中的动态异质性提供了统一的定量描述。
- 研究结果得到一大类真实和模型玻璃形成液体的高压数据支持。
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