[论文解读] Dynamic Magnetic Crossover at the Origin of the Hidden-Order in van der Waals Antiferromagnet CrSBr

Sara A. López-Paz∥, Zurab Guguchia+7 more|arXiv (Cornell University)|Mar 22, 2022

2D Materials and Applications参考文献 53被引用 108

一句话总结

本研究揭示，CrSBr 在隐秩序相下表现出由面内单轴各向异性驱动的动力学磁交叉转变。通过中子衍射、μ子自旋松弛和X射线衍射，研究识别出在 TN ≈140 K 以下存在二维 A 型反铁磁态，随后磁涨落逐渐减慢并在 T* ≈40 K 时发生自旋冻结，该现象与内禀磁场的连续重取向及 a 轴负热膨胀相关。

ABSTRACT

The van der Waals material CrSBr stands out as a promising two-dimensional magnet. Especially, its high magnetic ordering temperature and versatile magneto-transport properties make CrSBr an important candidate for new devices in the emergent field of two-dimensional magnetic materials. To date, the magnetic and structural properties of CrSBr have not been fully elucidated. Here, we report on the detailed temperature-dependent magnetic and structural properties of this material, by comprehensively combining neutron scattering, muon spin relaxation spectroscopy, synchrotron X-ray diffraction, and magnetization measurements. We evidence that this material undergoes a transition to an A-type antiferromagnetic state below $T_{ m N} \approx$ 140 K, with a pronounced two-dimensional character as deduced from the determined critical exponent of $\beta \approx $ 0.18. In our analysis of the field-induced metamagnetic transition, we find that the ferromagnetic correlations within the monolayers persist clearly above the N\'eel temperature in this material. Furthermore, we unravel the low-temperature (i.e. $T < T_{ m N}$) magnetic hidden order within the long-range magnetically ordered state. We find that it is associated to a slowing down of the magnetic fluctuations, accompanied by a continuous reorientation of the internal magnetic field. These take place upon cooling below $T_s$ $\approx$ 100 K, until a spin freezing process occurs at $T$* $\approx$ 40 K. We argue this complex dynamic behavior to reflect a magnetic crossover driven by the in-plane uniaxial anisotropy, which is ultimately caused by the mixed-anion character of the material. Our findings indicate that the magnetic and structural properties of CrSBr widen its potential application as a component for spin-based electronic devices.

研究动机与目标

• 解析范德华磁体 CrSBr 的未解磁性和结构特性。
• 确定 40 K 以下异常磁阻和磁化率变化的起源。
• 确定长程 A 型反铁磁态内是否存在隐秩序相。
• 研究混合阴离子化学（S 和 Br）在诱导磁各向异性和复杂自旋动力学中的作用。
• 将结构变化（如负热膨胀）与磁有序转变联系起来。

提出的方法

• 开展温度依赖性中子粉末衍射（NPD），以确定长程磁结构和晶格参数。
• 进行μ子自旋松弛（µSR）光谱测量，以探测局部磁场所并检测自旋冻结动力学。
• 利用同步辐射X射线衍射（XRD）测量晶格参数并检测结构异常，包括负热膨胀。
• 通过SQUID磁力计收集磁化率数据，以绘制磁相变和磁化率随温度的变化。
• 使用 FULLPROF SUITE 和 BASIREPS 进行 Rietveld 精修，以实现磁对称性分析。
• 综合多种技术的数据，关联磁性、结构与输运性质随温度的变化。

实验结果

研究问题

• RQ1 CrSBr 在 40 K 以下是否表现出隐秩序相？若存在，其起源是什么？
• RQ2 CrSBr 的磁基态性质如何？其随温度如何演化？
• RQ3 在 Ts ≈100 K 和 T* ≈40 K 以下，磁涨落和内禀磁场如何变化？
• RQ4 面内单轴各向异性在驱动观测到的动力学磁交叉转变中起什么作用？
• RQ5 混合阴离子（S/Br）特征如何影响磁交换相互作用和自旋动力学？

主要发现

• CrSBr 在 TN ≈140 K 以下发生长程 A 型反铁磁转变，临界指数 β ≈0.18–0.23，表明具有强烈的二维特征。
• 在 TN 以上仍存在铁磁关联，表现为场致磁相变，证实顺磁相中自旋涨落增强。
• 在 Ts ≈100 K 以下发生动力学磁交叉转变，表现为磁涨落持续减慢及内禀磁场方向重取向。
• 在 T* ≈40 K 时观察到自旋冻结，与 a 轴负热膨胀及隐秩序的出现同步发生。
• 隐秩序被归因于由面内单轴各向异性驱动的磁交叉转变，其起源来自混合阴离子（S/Br）结构。
• 在 1.8 K 时精修得到的磁矩为 M = 3.09(1) µB，与八面体环境中 Cr(III) 的磁矩一致。