[论文解读] Dynamically Correlated Region in Sheared Colloidal Glasses Revealed by Neutron Scattering

Zhe Wang, Takuya Iwashita+7 more|arXiv (Cornell University)|Sep 21, 2017

Material Dynamics and Properties参考文献 1被引用 3

一句话总结

本研究利用原位小角中子散射（SANS）和流变测量，在剪切作用下的带电胶体玻璃中识别出一个动态相关区域（DCR）。该DCR由长程静电相互作用维持，作为抵抗构型重排的局部弹性屏障，其尺寸与应力响应在低至中等剪切速率下与宏观剪切应力定量吻合，揭示了强相互作用胶体中剪切变稀和高粘度的关键微观起源。

ABSTRACT

The microscopic deformation mechanism of charged colloidal glasses with extended-range interactions under shear is investigated by in-situ small-angle neutron scattering, and a dynamically correlated region (DCR) is identified. This short-lived region provides the resistance to the configurational rearrangement imposed by the external deformation, as evidenced by the evolution of the size of DCR in the shear thinning regime and the quantitative agreement between the local stress sustained by DCR and the macroscopic stress from rheological measurements at low and mediate shear rates. This finding suggests that DCR is an important quantity for microscopically addressing the flow and deformation behavior of strongly interacting colloids.

研究动机与目标

• 研究剪切作用下带电胶体玻璃的微观形变机制，重点关注长程粒子间相互作用的作用。
• 识别并表征负责抵抗剪切流中构型重排的动态相关区域（DCR）。
• 在微观应力与流变仪测得的宏观应力之间建立定量关联。
• 阐明粒子间势能如何影响非线性流变行为，特别是剪切变稀和粘度增强。
• 通过DCR的尺寸与动力学在不同剪切速率下的演变，探索形变异质性的演化。

提出的方法

• 在剪切胶体悬浮液中进行原位小角中子散射（SANS），以探测实空间中的结构与动力学异质性。
• 对两种体系进行稳态剪切流变测量：具有长程静电排斥作用的带电胶体和仅具有短程排斥作用的硬球悬浮液。
• 通过比较流速梯度平面与流涡度平面中的SANS谱图，检测表明局部形变的各向异性散射图案。
• 将DCR定义为一个相干弹性形变的空间区域，其范围为几个粒子直径，其中粒子在剪切作用下保持邻居关联。
• 计算DCR中的微观应力为 $\sigma_{DCR} = G'\gamma_M$，其中 $G'$ 为局部弹性模量，$\gamma_M$ 为DCR中的最大剪切应变。
• 将DCR尺寸与剪切速率及佩克莱特数（Péclet number）相关联，以评估形变异质性的演化及其与剪切变稀的关系。

实验结果

研究问题

• RQ1 长程静电势如何影响剪切胶体玻璃中微观形变机制？
• RQ2 在剪切作用下，动态相关区域（DCR）的空间范围及其抵抗构型重排的力学角色是什么？
• RQ3 DCR所承受的应力在多大程度上与流变仪测得的宏观剪切应力定量匹配？
• RQ4 随着剪切速率增加，DCR的尺寸如何演变，这对形变异质性与剪切变稀意味着什么？
• RQ5 在何种剪切速率下DCR停止主导机械响应，其后由何种机制接管？

主要发现

• 在剪切带电胶体玻璃中识别出一个跨越几个粒子直径的动态相关区域（DCR），其由长程静电排斥维持。
• DCR尺寸随剪切速率增加而减小，表明形变异质性减弱，与剪切变稀行为一致。
• DCR中的微观应力（$\sigma_{DCR}$）在低至中等剪切速率下（$Pe \leq 1$，$\dot{\gamma} \leq 10\,\text{s}^{-1}$）与流变仪测得的宏观剪切应力（$\sigma_{CC}$）具有定量一致性。
• DCR作为局部弹性屏障，抵抗拓扑重排，解释了在低至中等剪切速率下，带电胶体相比硬球体系表现出显著更高粘度的原因。
• 在高剪切速率下（$Pe \gg 1$），$\sigma_{DCR}$ 与 $\sigma_{CC}$ 偏离，表明流体动力效应占主导，DCR失去控制作用。
• 硬球悬浮液中局部形变相干性的破坏——表现为 $g_2^{-2}(r)$ 与 $-r dg(r)/dr$ 的不匹配——证实了DCR的缺失，凸显了长程相互作用的特殊作用。