[论文解读] Dynamics of convective carbon dioxide dissolution in a closed porous media system

Baole Wen, Daria Ahkbari+2 more|arXiv (Cornell University)|Jan 8, 2018

CO2 Sequestration and Geologic Interactions参考文献 40被引用 7

一句话总结

本研究探讨了在封闭多孔介质系统中，由于气体压力下降而产生的负反馈机制如何在卤水饱和前降低CO2溶解速率。通过直接数值模拟和箱体模型，研究发现溶解通量与界面浓度呈二次方关系，且压力下降显著限制对流，从而解释了自然CO2储层在千年时间尺度上的长期稳定性。

ABSTRACT

Motivated by geological carbon dioxide (CO$_2$) storage, many recent studies have investigated the fluid dynamics of solutal convection in porous media. Here we study the convective dissolution of CO$_2$ in a closed system, where the pressure in the gas declines as convection proceeds. This introduces a negative feedback that reduces the convective dissolution rate even before the brine becomes saturated. We analyse the case of an ideal gas with a solubility given by Henry's law, in the limits of very low and very high Rayleigh numbers. The equilibrium state in this system is determined by the dimensionless dissolution capacity, $Π$, which gives the fraction of the gas that can be dissolved into the underlying brine. Analytic approximations of the pure diffusion problem with $Π>0$, show that the diffusive base state is no longer self-similar and that diffusive mass transfer declines rapidly with time. Direct numerical simulations at high Rayleigh numbers show that no constant flux regime exists for $Π> 0$; nevertheless, the quantity $F/C_s^2$ remains constant, where $F$ is the dissolution flux and $C_s$ is the dissolved concentration at the top of the domain. Simple mathematical models are developed to predict the evolution of $C_s$ and $F$ for high-Rayleigh-number convection in a closed system. The negative feedback that limits convection in closed systems may explain the persistence of natural CO$_2$ accumulations over millennial timescales.

研究动机与目标

• 理解气体压力在溶解过程中下降的封闭多孔介质系统中，对流CO2溶解的动力学机制。
• 量化压力下降带来的负反馈对扩散与对流质量传递速率的影响。
• 在封闭系统约束下，为高瑞利数对流中的溶解通量与浓度演化建立预测模型。
• 解释结构封闭的天然CO2储层在长时间尺度上的持久性。
• 将封闭系统动力学与传统开放系统模型进行对比，后者假设压力与浓度保持恒定。

提出的方法

• 针对具有有限溶解能力Π的非自相似行为下的纯扩散问题，推导解析解。
• 在高瑞利数条件下进行直接数值模拟（DNS），研究封闭系统中对流溶解的动力学。
• 基于高瑞利数下F ∝ C_s²的标度关系，开发箱体模型，其中F为溶解通量，C_s为域顶部的浓度。
• 使用无量纲参数，包括溶解能力Π，其表示初始气体中可溶解的部分。
• 利用箱体模型模拟气体压力、溶解通量与总溶解CO2的时间演化。
• 应用亨利定律计算CO2溶解度，并在封闭系统中考虑理想气体行为。

实验结果

研究问题

• RQ1 在封闭多孔系统中，气体压力的下降如何影响对流CO2溶解的起始与速率？
• RQ2 无量纲溶解能力Π对封闭系统中质量传递动力学有何影响？
• RQ3 在高瑞利数对流的封闭系统中是否存在恒定通量阶段？若不存在，通量如何演化？
• RQ4 压力下降在卤水饱和前对CO2溶解的限制程度如何？
• RQ5 简单的箱体模型能否准确预测封闭系统中溶解通量与浓度的演化？

主要发现

• 在Π > 0的封闭系统中，溶解通量不会保持恒定，而是因气体压力和界面浓度下降而减少。
• 在高瑞利数条件下，溶解通量F与界面浓度C_s呈二次方关系，从而可构建预测性箱体模型。
• 对于高渗透率储层（Ra₀ ≈ 1.6×10⁴），当Π = 2时，对流在11年后停止，而Π = 0时为9年，这是由于压力下降所致。
• 当Π = 2时，溶解通量在7年后减半，20年后降至初始值的10%；而Π = 0时分别为19年和60年。
• 当Π = 2时，储层在110年后达到95%饱和，而Π = 0时需330年，表明压力反馈显著加速了饱和过程。
• 压力下降带来的负反馈在卤水饱和前长期限制对流，这或许可解释天然CO2储层在千年时间尺度上的持久性。