[论文解读] Echo in a Single Molecule

Junjie Qiang, Ilia Tutunnikov+8 more|arXiv (Cornell University)|Mar 20, 2019

Laser-Matter Interactions and Applications参考文献 48被引用 7

一句话总结

本研究首次通过超短激光脉冲在单个孤立分子中实现了量子波包回声的实验观测，利用超短激光脉冲激发并重新聚焦单个非谐分子内的振动波包。关键结果是通过第二次脉冲实现了相干动力学的恢复，揭示了在无系综非均匀性或环境退相干条件下的回声形成，识别出两种机制：交流斯塔克效应引起的势能振荡，以及核分布中由耗尽引起的'空穴'形成。

ABSTRACT

Echo is a ubiquitous phenomenon found in many physical systems, ranging from spins in magnetic fields to particle beams in hadron accelerators. It is typically observed in inhomogeneously broadened ensembles of nonlinear objects, and is used to eliminate the effects of environmental-induced dephasing, enabling observation of proper, inherent object properties. Here, we report experimental observation of quantum wave packet echoes in a single isolated molecule. In contrast to conventional echoes, here the entire dephasing-rephasing cycle occurs within a single molecule without any inhomogeneous spread of molecular properties, or any interaction with the environment. In our experiments, we use a short laser pulse to impulsively excite a vibrational wave packet in an anharmonic molecular potential, and observe its oscillations and eventual dispersion with time. A second delayed pulsed excitation is applied, giving rise to an echo: a partial recovery of the initial coherent wavepacket. The vibrational dynamics of single molecules is visualized by time-delayed probe pulse dissociating them one at a time. Two mechanisms for the echo formation are discussed: ac Stark-induced molecular potential shaking and creation of depletion-induced "hole" in the nuclear spatial distribution. Interplay between the optically induced echoes and quantum revivals of the vibrational wave packets is observed and theoretically analyzed. The single molecule wave packet echoes may lead to the development of new tools for probing ultrafast intramolecular processes in various molecules.

研究动机与目标

• 在单个孤立分子中展示回声现象，避免对非均匀系综的依赖。
• 研究在超短激光激发下单个非谐分子中的相干波包动力学。
• 识别并区分单分子体系中回声形成的物理机制。
• 探索光学诱导回声与单分子振动动力学中量子复兴之间的相互作用。

提出的方法

• 使用超短激光脉冲在非谐势场中的单个分子内冲动激发振动波包。
• 第二个延迟激光脉冲引发再聚焦，通过初始波包的相干恢复产生回声信号。
• 利用时间延迟的探测脉冲使单个分子解离，通过测量动能释放（KER）来可视化波包动力学。
• 数值模拟采用四阶精度的有限差分格式求解含时薛定谔方程中的拉普拉斯算子。
• 在时间传播过程中，应用吸收边界条件以防止波包在网格边界发生反射。
• 通过傅里叶分析对信号进行滤波，保留低于基频两倍的频率分量，以分离回声与复兴成分。

实验结果

研究问题

• RQ1 是否可以在无系综平均或环境退相干的条件下，在单个孤立分子中观测到量子波包回声？
• RQ2 在单分子体系中，回声形成的主导物理机制是什么？
• RQ3 光学诱导回声与振动波包中固有的量子复兴之间如何相互作用？
• RQ4 交流斯塔克效应与核分布中由耗尽引起的'空穴'在多大程度上贡献于回声形成？
• RQ5 分子非谐性在单个分子内实现回声恢复中起到何种作用？

主要发现

• 首次在单个孤立分子中实现了量子波包回声的实验观测，证明了在无系综非均匀性条件下的相干恢复。
• 回声形成通过两种不同机制发生：交流斯塔克效应引起的势能振荡，以及核空间分布中由耗尽引起的'空穴'形成。
• 相互作用区域的振动温度估计为10 K，确保系统主要处于基态。
• 光学诱导回声与量子复兴之间的相互作用在实验中被观测到，并通过理论分析加以验证，复兴周期与分子本征能级谱相关。
• 通过离散傅里叶变换进行信号滤波，分离出基频和二次谐波分量，去除了高阶复兴贡献。
• 从动量空间波函数计算出动能释放（KER）分布，在时间分辨解离产率中清晰显示出回声特征。