[论文解读] Effect of Annealed Disorder on Phase Separation Kinetics and Aging Phenomena in Fluid Mixtures

Rounak Bhattacharyya, Bhaskar Sen Gupta|arXiv (Cornell University)|Sep 6, 2021

Block Copolymer Self-Assembly参考文献 56被引用 7

一句话总结

本研究通过分子动力学模拟研究了退火无序对二元流体混合物相分离和老化动力学的影响。结果表明，无序显著减缓了畴的生长，改变了标度指数，并在关联函数中诱导出非-Porod行为；尽管衰减速率降低，老化动力学仍遵循稳健的标度律。

ABSTRACT

We use state-of-the-art molecular dynamics simulations to study the effects of annealed disorder on the phase separating kinetics and aging phenomena of a segregating binary fluid mixture. In the presence of disorder, we observe a dramatic slowing down in the phase separation dynamics. The domain growth follows the power-law with a disorder-dependent exponent. Due to the energetically favorable positions, the domain boundary roughens which modifies the correlation function and structure factor to a non-Porod behavior. The correlation function and structure factor provide clear evidence that the superuniversality does not hold in our system. The role of annealed disorder on the non-equilibrium aging dynamics is studied qualitatively by computing the two-time order parameter autocorrelation function. The decay of the correlation function slows down significantly with the disorder. This quantity exhibits scaling laws with respect to the ratio of the domain length at the observation time and the age of the system. We find the scaling laws hold good for the disordered system and therefore, robust and generic to such segregating fluid mixtures.

研究动机与目标

• 理解退火无序对二元流体混合物相分离动力学的影响。
• 研究无序如何改变非平衡系统中畴的生长动力学和形貌。
• 通过双时间关联函数分析无序流体混合物中的老化现象。
• 检验标度律在无序系统中的有效性并评估普适性破缺。
• 探索通过可控退火无序调节相分离动力学的潜力。

提出的方法

• 采用最先进的分子动力学模拟，对含有可移动（退火）杂质的对称二元流体混合物进行建模。
• 通过两点等时关联函数 Cψψ(⃗r, t) 跟踪畴的生长，提取特征长度尺度 ℓ(t)。
• 计算双时间序参量自关联函数 Cag(t, tw) 以探测老化动力学。
• 分析 Cag(t, tw) 相对于 t/tw 和 ℓ/ℓw 的标度行为，以检验普适性和稳健性。
• 使用结构因子和关联函数分析检测偏离 Porod 定律和超普适性的现象。
• 改变无序浓度，研究其对生长指数和动态标度的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 退火无序如何影响相分离流体混合物中的畴生长动力学？
• RQ2 移动杂质的存在是否会改变幂律生长 ℓ(t) ∼ t^α 中的标度指数 α？
• RQ3 在关联函数和结构函数中，退火无序在多大程度上破坏了相分离中的超普适性？
• RQ4 老化动力学（由 Cag(t, tw) 衡量）对无序水平增加的响应如何？
• RQ5 Fisher-Huse 老化标度律在无序流体系统中是否成立，其标度是否稳健？

主要发现

• 退火无序导致相分离动力学显著减缓，畴生长遵循具有无序依赖指数的幂律。
• 由于杂质在能量上更有利的位置，畴边界变得粗糙，导致结构因子和关联函数出现非-Porod衰减。
• 超普适性被破坏，关联函数和结构因子偏离了纯系统中预期的普适标度。
• 双时间自关联函数 Cag(t, tw) 相对于 t/tw 和 ℓ/ℓw 展现出标度行为，证实了无序系统中稳健的标度律。
• 随着无序水平增加，老化动力学显著减慢，体现为 Cag(t, tw) 衰减变慢，在流体动力学区域观察到指数衰减。
• 标度律在所有无序浓度下均成立，表明其在具有退火杂质的分离流体混合物中具有普遍性和稳健性。