[论文解读] Effect of chemical disorder on the magnetic anisotropy in L$1_0$ FeNi from first principles calculations

Mayan Si, Ankit Izardar+1 more|arXiv (Cornell University)|Nov 24, 2021

Magnetic properties of thin films被引用 3

一句话总结

本研究通过第一性原理DFT计算表明，通过引入轻微的Fe富集成分，L1₀ FeNi中的磁晶各向异性能（MAE）可超越完全有序的等原子比情况。通过识别出有利的局部Fe富集最近邻环境，并模拟随机Fe掺杂进入Ni平面，作者展示了MAE单调增加至62.5% Fe，挑战了完美有序性最大化各向异性的假设。

ABSTRACT

We use first principles calculations to investigate how deviations from perfect chemical order affect the magneto-crystalline anisotropy energy (MAE) in L$1_0$ FeNi. We first analyze the local chemical environment of the Fe atoms in various partially ordered configurations, using the orbital magnetic moment anisotropy (OMA) as proxy for a local contribution to the MAE. We are able to identify a specific nearest neighbor configuration and use this "favorable environment" to successfully design various structures with MAE higher than the perfectly ordered system. However, a systematic analysis of the correlation between local environment and OMA using smooth overlap of atomic positions (SOAP), indicates only a partial correlation, which exists only if the deviation from full chemical order is not too large, whereas in general no such correlation can be identified even using up to third nearest neighbors. Guided by the observation that the identified "favorable environment" implies an Fe-rich composition, we investigate the effect of randomly inserting additional Fe into the nominal Ni planes of the perfectly ordered structure. We find that the MAE increases with Fe content, at least up to 62.5% Fe. Thus, our study shows that the perfectly ordered case is not the one with highest MAE and that an increased MAE can be obtained for slightly Fe-rich compositions.

研究动机与目标

• 研究化学无序及偏离等原子化学计量比对L1₀ FeNi中磁晶各向异性能（MAE）的影响。
• 确定局部原子环境（特别是Fe原子周围）是否与增强的MAE相关。
• 探讨通过控制Fe过化学计量比是否可获得高于完全有序等原子比相的更高MAE。
• 评估局部环境描述符在预测无序体系中MAE趋势方面的有效性。
• 识别通过控制化学组成和原子分布优化L1₀ FeNi中MAE的设计原则。

提出的方法

• 采用投影缀加平面波（PAW）方法和PBE交换关联泛函的密度泛函理论（DFT）计算电子结构和MAE。
• 使用轨道磁矩各向异性（OMA）作为MAE贡献的局部代理，分析化学有序度为75%的多种部分有序超胞中Fe原子的性质。
• 应用平滑原子位置重叠（SOAP）描述符量化局部化学环境，并将其与OMA值相关联。
• 基于OMA分析识别出的“有利环境”，构建Fe含量从50%至62.5%的定制超胞构型。
• 模拟将过量Fe随机掺杂进入完全有序L1₀结构的Ni平面，以评估成分变化对MAE的影响。
• 对SOAP向量执行t-SNE降维处理，以可视化和分析局部结构与OMA之间的关联。

实验结果

研究问题

• RQ1 Fe原子周围是否存在特定的局部化学环境，可导致部分有序L1₀ FeNi中MAE增强？
• RQ2 通过偏离等原子化学计量比并引入Fe富集成分，MAE可提升至何种程度？
• RQ3 局部原子环境（由SOAP描述）与局部OMA或全局MAE之间是否存在强而具预测性的相关性？
• RQ4 尽管化学有序度降低，将Fe随机掺杂进入有序L1₀结构的Ni平面是否仍能导致MAE净增加？
• RQ5 在有序体系中识别出的有利局部构型是否在Fe富集、无序体系中依然存在，并产生更高的MAE？

主要发现

• 识别出一种特定的Fe原子周围最近邻构型——表现为Fe富集配位——特别有利于高OMA，表明各向异性的增强具有局部起源。
• 多个手动设计的超胞（Fe含量在50%至62.5%之间）表现出的MAE高于完全有序的等原子比L1₀ FeNi结构。
• 系统的SOAP分析显示，局部环境与OMA之间仅存在微弱且有限的相关性，且在远离完全化学有序时该相关性消失。
• 将过量Fe随机插入完全有序L1₀结构的Ni平面中，导致MAE持续增加至62.5% Fe，与实验观察一致。
• 结果表明，完全有序的等原子比L1₀ FeNi并非实现最大MAE的最优构型，Fe富集成分提供了一条可行的增强各向异性的路径。
• 本研究为通过控制Fe过化学计量比实现高MAE L1₀ FeNi提供了设计原则，该策略可通过逐层外延沉积技术实现。