[论文解读] Effect of Rare-earth Element Substitution in Superconducting R$_3$Ni$_2$O$_7$ Under Pressure

Zhiming Pan, Lu Chen+2 more|arXiv (Cornell University)|Sep 12, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用 4

一句话总结

本研究采用聚焦于3dₓ²⁻ʸ²轨道的强关联双层t-J∥-J⊥模型，研究高压下超导体R₃Ni₂O₇中稀土（RE）元素的取代效应。结果表明，用Sm取代La可增强层间自旋交换积分J⊥，使超导转变温度几乎翻倍（Tc ≈ 160 K），同时保持层间s波配对特性，表明该体系中存在实现更高Tc超导体的可行路径。

ABSTRACT

Recently, high temperature ($T_c\approx 80$K) superconductivity (SC) has been discovered in La$_3$Ni$_2$O$_7$ (LNO) under pressure. Question arises whether the transition temperature $T_c$ could be further enhanced under suitable conditions. A possible route for realizing higher $T_c$ is element substitution. Similar SC could appear in rare-earth (RE) R$_3$Ni$_2$O$_7$ (RNO, R=RE element) material series under pressure. The electronic properties in the RNO materials are dominated by the Ni $3d$ orbitals in the bilayer NiO$_2$ plane. In the strong coupling limit, the SC could be fully characterized by a bilayer single $3d_{x^2-y^2}$-orbital $t$-$J_{\parallel}$-$J_{\perp}$ model. Under RE element substitution from La to RE element, the lattice constant decreases and the electronic hopping increases, leading to stronger superexchanges between the $3d_{x^2-y^2}$ orbitals. Based on the slave-boson mean-field theory, we explore the pairing nature and the evolution of $T_c$ in RNO materials. Consequently, it is found that the element substitution does not alter the pairing nature, i.e. the inter-layer $s$-wave pairing is always favored in RNO. However, the $T_c$ increases from La to Sm and a nearly doubled $T_c$ is achieved for SmNO. This work provides evidence for possible higher $T_c$ R$_3$Ni$_2$O$_7$ materials, which may be realized in further experiments.

研究动机与目标

• 研究高压下稀土（RE）元素取代对R₃Ni₂O₇中超导转变温度（Tc）的影响。
• 确定元素取代是否可使Tc超越La₃Ni₂O₇（LNO）中观测到的约80 K的水平。
• 利用最小有效模型，在强关联极限下探究配对对称性及Tc的演化行为。
• 调和弱耦合（RPA）预测与强关联极限下Tc增强预期之间的矛盾。

提出的方法

• 采用双层单3dₓ²⁻ʸ²轨道t-J∥-J⊥模型作为R₃Ni₂O₇中超导性的最小有效哈密顿量。
• 利用规范场玻色子平均场理论研究RE取代下超导配对及Tc的演化。
• 从先前的DFT计算中引入与RE相关的晶格与电子参数，以调节J∥和J⊥。
• 聚焦于强洪特耦合在将层间自旋交换J⊥从3d_z²轨道传递至3dₓ²⁻ʸ²轨道中的作用。
• 分析在La→Sm取代下，随着层间跃迁积分和J⊥增加，配对对称性及Tc的变化。
• 与弱耦合RPA预测结果进行比较，突出强关联效应的重要性。

Figure 1: Schematic diagram for the effective single $3d_{x^{2}-y^{2}}$ orbital bilayer $t$ - $J_{\parallel}$ - $J_{\perp}$ model. Each layer is comprised by a conventional intra-layer $t$ - $J_{\parallel}$ model, while the two layers interact through an inter-layer spin exchange $J_{\perp}$ .

实验结果

研究问题

• RQ1 在高压下，从La到Sm的稀土元素取代是否能增强R₃Ni₂O₇中的超导转变温度Tc？
• RQ2 在RE取代下，R₃Ni₂O₇体系中的超导配对性质（如s波与d波）为何种类型？
• RQ3 随着RE元素取代的进行，层间自旋交换J⊥如何演化？其在Tc增强中起何作用？
• RQ4 为何强关联图像预测Tc增强，而弱耦合RPA预测Tc抑制？
• RQ5 仅包含3dₓ²⁻ʸ²轨道的模型能否捕捉R₃Ni₂O₇中高温超导性的本质物理，还是必须考虑3d_z²轨道自由度？

主要发现

• 从La到Sm的RE元素取代增强了有效层间自旋交换J⊥和层内J∥，这是由于跃迁积分的增强。
• 在整个La至Sm系列中，超导配对始终保持为层间s波配对，配对对称性未发生改变。
• 超导转变温度Tc显著提高，从La₃Ni₂O₇中的约80 K提升至Sm₃Ni₂O₇中的约160 K（在高压下）。
• Tc的增强主要由J⊥的增加驱动，该过程通过强洪特耦合及3d_z²轨道的层间跃迁实现。
• 强关联t-J∥-J⊥模型预测的Tc增强与弱耦合RPA分析结果相反，凸显强关联效应的重要性。
• 3d_z²轨道自由度在其中起关键的间接作用，通过其存在使强J⊥成为可能，再经由洪特耦合将J⊥传递至3dₓ²⁻ʸ²轨道。

Figure 2: Relevant hopping strength and effective spin exchange for different RE elements from La to Sm. From La to Sm, the inter-layer $3d_{z^{2}}$ hopping $t_{zz}^{\perp}$ and intra-layer $3d_{x^{2}-y^{2}}$ hopping $t_{xx}^{\parallel}$ both gradually increase [ 27 ] . The effective inter-layer $3d