[论文解读] Effect of spin-orbit coupling on the elastic, mechanical, and thermodynamic properties of Bi-Sb binaries

Sobhit Singh, Irais Valencia-Jaime+2 more|arXiv (Cornell University)|Dec 1, 2017

High-pressure geophysics and materials参考文献 81被引用 107

一句话总结

本研究采用从头算密度泛函理论（DFT）计算，系统研究了自旋-轨道耦合（SOC）对不同组成（x = 0.125 至 0.9）的Bi-Sb二元合金在弹性、力学及热力学性质方面的影响。主要发现为：SOC在三种单斜相中诱导了弹性软化并增强了负泊松比行为，同时随着Bi浓度的增加，弹性模量和德拜温度单调下降。

ABSTRACT

Using first principles calculations, we systematically study the elastic stiffness constants, mechanical properties, elastic wave velocities, Debye temperature, melting temperature, and specific heat of several thermodynamically stable crystal structures of Bi$_{x}$Sb$_{1-x}$ ($0 < x < 1$) binaries, which are of great interest due to their numerous inherent rich properties, such as thermoelectricity, thermomagnetic cooling, strong spin-orbit coupling (SOC) effects, and topological features in the electronic bandstructure. We analyze the bulk modulus ($B$), Young's modulus ($E$), shear modulus ($G$), $B/G$ ratio, and Poisson's ratio ($ u$) as a function of the Bi concentration in Bi$_{x}$Sb$_{1-x}$. The effect of SOC on above mentioned properties is further investigated. In general, we observe that the SOC effects cause elastic softening in most of the studied structures. Three monoclinic structures of Bi-Sb binaries are found to exhibit significantly large auxeticity. The Debye temperature and the magnitude of the elastic wave velocities monotonically decrease with increasing Bi-concentration. We also discuss the specific heat capacity versus temperature data for all studied binaries. Our theoretical results are in excellent agreement with the existing experimental and theoretical data. The comprehensive understanding of the material properties such as hardness, mechanical strength, melting temperature, propagation of the elastic waves, auxeticity, and heat capacity is vital for practical applications of the studied binaries.

研究动机与目标

• 系统研究自旋-轨道耦合（SOC）对Bi-Sb二元合金弹性与力学性质的影响。
• 确定在稳定晶体结构中，弹性模量、德拜温度及比热随Bi浓度（x）的变化规律。
• 识别Bi-Sb固溶系列中具有负泊松比行为及力学稳定性的结构特征。
• 通过现有实验与理论数据验证理论预测的准确性。

提出的方法

• 采用VASP代码中的投影缀加平面波（PAW）方法进行第一性原理DFT计算。
• 使用PBE交换-关联泛函及650 eV的平面波截断能以实现电子收敛。
• 通过Hellmann-Feynman力低于10−4 eV/Å和能量收敛标准为10−8 eV的全结构优化。
• 计算弹性刚度常数（Cij）、体弹模量（B）、剪切模量（G）、杨氏模量（E）、泊松比（ν）及德拜温度（ΘD）。
• 在所有计算中包含自旋-轨道耦合（SOC），以评估其对力学与热力学响应的影响。
• 将理论结果与现有实验数据进行对比，以验证其可靠性。

实验结果

研究问题

• RQ1 自旋-轨道耦合如何影响Bi-Sb二元合金的弹性刚度常数与力学性质？
• RQ2 随着Bi浓度（x）的增加，弹性模量（B、G、E）与泊松比（ν）的变化趋势如何？
• RQ3 哪些Bi-Sb晶体结构表现出负泊松比行为，SOC如何影响该性质？
• RQ4 德拜温度与比热容随Bi浓度如何变化，SOC对这些热力学量有何影响？
• RQ5 理论预测的弹性与热力学性质与实验测量结果在多大程度上一致？

主要发现

• 自旋-轨道耦合在大多数研究的Bi-Sb二元合金结构中诱导了弹性软化，导致其弹性刚度常数降低。
• 三种单斜相——Bi1Sb7、Bi7Sb1与Bi9Sb1——表现出负泊松比，表明在多个空间方向上具有显著的负泊松比行为。
• 体弹模量（B）、剪切模量（G）与杨氏模量（E）均随Bi浓度（x）的增加而单调下降，表明Bi-rich组成中机械强度降低。
• 德拜温度（ΘD）与最大比热容随Bi浓度降低而增加，反映出Sb-rich体系中振动熵增强。
• 随着Bi含量增加，弹性波速下降，与因SOC导致的刚度降低和软化趋势一致。
• 理论预测的弹性模量、德拜温度与比热在实验与理论数据范围内表现出极佳的一致性。