[论文解读] Effect of various electron and hole transport layers on the performance of CsPbI3-based perovskite solar cells: A numerical investigation in DFT, SCAPS-1D, and wxAMPS frameworks

M. Khalid Hossain, Mirza H. K. Rubel+4 more|arXiv (Cornell University)|Nov 5, 2022

Perovskite Materials and Applications被引用 8

一句话总结

本研究利用DFT、SCAPS-1D和wxAMPS模拟，调查了不同电子传输层（ETLs）和空穴传输层（HTLs）对基于CsPbI3的钙钛矿太阳能电池的影响。最优的ITO/TiO2/CsPbI3/CBTS/Au结构实现了17.9%的功率转换效率，全面分析了厚度、电阻和温度对器件性能的影响。

ABSTRACT

CsPbI3 has recently received tremendous attention as a possible absorber of perovskite solar cells (PSCs). However, CsPbI3-based PSCs have yet to achieve the high performance of the hybrid PSCs. In this work, we performed a density functional theory (DFT) study using the Cambridge Serial Total Energy Package (CASTEP) code for the cubic CsPbI3 absorber to compare and evaluate its structural, electronic, and optical properties. The calculated electronic band gap (Eg) using the GGA-PBE approach of CASTEP was 1.483 eV for this CsPbI3 absorber. Moreover, the computed density of states (DOS) exhibited the dominant contribution from the Pb-5d orbital, and most charge also accumulated for the Pb atom as seen from the electronic charge density map. Fermi surface calculation showed multiband character, and optical properties were computed to investigate the optical response of CsPbI3. Furthermore, we used IGZO, SnO2, WS2, CeO2, PCBM, TiO2, ZnO, and C60 as the electron transport layers (ETLs), and Cu2O, CuSCN, CuSbS2, Spiro-MeOTAD, V2O5, CBTS, CFTS, P3HT, PEDOT: PSS, NiO, CuO, and CuI as the hole transport layers (HTLs) to identify the best HTL/CsPbI3/ETL combinations using the SCAPS-1D solar cell simulation software. Among 96 device structures, the best-optimized device structure, ITO/TiO2/CsPbI3/CBTS/Au was identified, which exhibited an efficiency of 17.9%. The effect of absorber and ETL thickness, series resistance, shunt resistance, and operating temperature was also evaluated for the six best devices along with their corresponding generation rate, recombination rate, capacitance-voltage, current density-voltage, and quantum efficiency characteristics. The obtained results from SCAPS-1D were also compared with wxAMPS simulation software.

研究动机与目标

• 利用CASTEP软件中的密度泛函理论（DFT）评估立方相CsPbI3的结构、电子和光学性质。
• 识别基于CsPbI3的钙钛矿太阳能电池（PSCs）中效率最高的电子和空穴传输层组合。
• 通过分析吸收层厚度、串联/并联电阻以及工作温度的影响，优化器件性能。
• 利用wxAMPS模拟软件验证SCAPS-1D结果，确保跨平台的一致性。
• 为提高全无机CsPbI3 PSCs的稳定性和效率，提供一个全面的数值框架。

提出的方法

• 在CASTEP中使用GGA-PBE泛函进行DFT计算，以确定立方相CsPbI3的电子带隙、态密度和电荷密度分布。
• 在SCAPS-1D中评估8种ETL（如TiO2、SnO2、IGZO）和14种HTL（如Spiro-MeOTAD、NiO、Cu2O），模拟96种不同的器件结构。
• 对吸收层厚度、ETL厚度、串联电阻（Rs）、并联电阻（Rsh）和温度进行参数研究，以评估性能敏感度。
• 模拟关键器件特性，包括J-V曲线、量子效率、电容-电压特性曲线和复合速率。
• 利用wxAMPS软件验证SCAPS-1D结果，确保模拟的电流密度-电压响应和量子效率的一致性。
• 分析费米面和光学性质，以理解CsPbI3中载流子输运和光吸收行为。

实验结果

研究问题

• RQ1 使用GGA-PBE泛函的DFT预测，立方相CsPbI3的电子带隙和电荷分布是多少？
• RQ2 哪种电子和空穴传输层组合能最大化基于CsPbI3的钙钛矿太阳能电池的功率转换效率？
• RQ3 吸收层厚度、ETL厚度、串联电阻和并联电阻的变化如何影响器件性能？
• RQ4 工作温度如何影响优化器件的效率和电流-电压特性？
• RQ5 SCAPS-1D和wxAMPS模拟在J-V曲线和量子效率等关键器件参数上的一致性程度如何？

主要发现

• 使用GGA-PBE泛函的DFT计算得到的立方相CsPbI3带隙为1.483 eV，表明其具有适合光伏应用的优异光电性能。
• 费米面分析显示其具有多带特征，表明CsPbI3中存在复杂的载流子输运行为。
• ITO/TiO2/CsPbI3/CBTS/Au器件结构在96种模拟配置中实现了最高的17.9%功率转换效率。
• CBTS空穴传输层在空穴提取方面优于其他HTL（如Spiro-MeOTAD和PEDOT:PSS），并显著降低了复合损失。
• 器件性能对串联电阻和并联电阻最为敏感，最优性能在中等厚度的吸收层和ETL下实现。
• SCAPS-1D和wxAMPS模拟在J-V曲线、量子效率和电容-电压特性方面表现出高度一致性，验证了模拟方法的可靠性。