[论文解读] Effective Band Structure of Correlated Materials - The Case of VO2

Jan M. Tomczak, Silke Biermann|ArXiv.org|Nov 7, 2008

Transition Metal Oxide Nanomaterials参考文献 26被引用 6

一句话总结

该论文通过将簇动力学平均场理论（DMFT）自能从虚频率解析延拓至实频率，包括非对角轨道分量，提出了一种针对VO2 M1相的有效单粒子能带结构描述。结果表明，寿命效应可忽略不计，而一个频率无关、轨道依赖的势能——作为剪刀算符——能准确再现完整的相互作用谱，通过分裂$ a_{1g} $成键态与$ e_g^\pi $反键态能带，打开莫特-贝列兹金能隙。

ABSTRACT

Vanadium dioxide, VO2, and its metal-insulator transition at T=340K continues to receive considerable interest. The question whether the physics of the insulating low-temperature phase is dominated by the Mott or the Peierls scenario, i.e. by correlation or band effects, is still under debate. A recent cluster dynamical mean field theory calculation [Biermann et al, Phys. Rev. Lett., 94, 026404 (2005)] suggests a combination of both effects, characterizing the transition as of a correlation assisted Peierls type. In this paper we present a detailed analysis of the excitation spectrum of the insulating M1 phase of VO2, based on this calculation. We implement a scheme to analytically continue self-energies from Matsubara to real frequencies, and study the physics of the strong interactions, as well as the corresponding changes with respect to the density functional theory (LDA) band structure. We find that in the M1 phase life-time effects are rather negligible, indeed allowing for an effective band structure description. A frequency independent but orbital dependent potential, constructed as an approximation to the full cluster dynamical mean field self-energy, turns out to satisfactory reproduce the fully interacting one-particle spectrum, acting as a scissors operator which pushes the a1g bonding and egp bands apart and, thus, opening the gap.

研究动机与目标

• 解决VO2金属-绝缘体转变是由莫特（关联）还是贝列兹金（晶格）物理主导的长期争议。
• 评估VO2 M1相中强电子关联是否允许有意义的有效单粒子能带结构描述。
• 开发并应用一种通用方案，将多轨道、非对角DMFT自能解析延拓至实频率。
• 构建一个有效的一粒子势，以捕捉关联引起的谱关键修正。
• 确定M1相中的能隙是否主要源于关联辅助的贝列兹金畸变。

提出的方法

• 采用最大熵（MaxEnt）和柯西-克朗诺夫关系，实现包含非对角轨道分量的DMFT自能广义解析延拓方案。
• 通过幺正变换将非对角谱函数转换为可对角化的形式，并保证谱权重非负，以实现稳定的最大熵延拓。
• 从旋转后的格林函数构造虚构谱函数，以可靠地实现非对角分量的延拓。
• 应用多维根查找算法，反演希尔伯特变换，从虚时格林函数中提取实频率自能。
• 从自能推导出频率无关、轨道依赖的势能，以近似完整相互作用谱。
• 通过比较该有效势的谱移与完整DMFT谱，特别是$ a_{1g} $与$ e_g^\pi $能带的分裂，验证有效势的准确性。

实验结果

研究问题

• RQ1 尽管存在强电子关联，VO2的绝缘M1相是否仍可由有效单粒子能带结构描述？
• RQ2 在M1相中，多体效应如能级展宽和非相干特征在谱函数中占主导地位的程度如何？
• RQ3 VO2 M1相中的自能，特别是非对角轨道分量，如何影响激发谱？
• RQ4 一个简单、频率无关的势能能否再现完整DMFT谱的关键特征，如能带分裂与能隙打开？
• RQ5 VO2的金属-绝缘体转变是否最好描述为关联辅助的贝列兹金转变，即电子关联与晶格二聚化共同起关键作用？

主要发现

• VO2 M1相中的寿命效应可忽略不计，表明准粒子激发主导了谱结构。
• 自能可良好近似为频率无关、轨道依赖的势能，该势能作为剪刀算符，使$ a_{1g} $成键态与$ e_g^\pi $反键态能带发生分裂。
• 有效势成功再现了完整的DMFT单粒子谱，包括莫特-贝列兹金能隙的打开。
• 该解析延拓方案通过将非对角自能分量转化为具有非负谱权重的可对角化形式，成功处理了非对角自能分量。
• M1相的谱函数表现出尖锐特征且展宽极小，支持有效能带结构描述的有效性。
• 能隙的打开主要由有效势引起的$ a_{1g} $与$ e_g^\pi $能带分裂导致，与关联辅助的贝列兹金机制一致。