[论文解读] Effective J=1/2 insulating state in Ruddlesden-Popper iridates: An LDA+DMFT study

Hongbin Zhang, Kristjan Haule+1 more|arXiv (Cornell University)|Aug 21, 2013

Advanced Condensed Matter Physics被引用 9

一句话总结

本研究采用从头算LDA+DMFT计算，探究Ruddlesden-Popper型铱酸盐中有效$J_{\text{eff}}=1/2}$绝缘态的鲁棒性。结果表明，Sr₂IrO₄非常接近$SU(2)$-不变的$J_{\text{eff}}=1/2}$极限，偏差仅约3%；而Sr₃Ir₂O₇由于晶体场分裂增强及自旋-轨道耦合效应减弱，表现出显著偏差，从而解释了这两种材料中自旋波能隙的差异。

ABSTRACT

Using ab-initio methods for correlated electrons in solids, we investigate the metal-insulator transition across the Ruddlesden-Popper (RP) series of iridates and explore the robustness of the J_eff=1/2 state against band effects due to itineracy, tetragonal distortion, octahedral rotation and Coulomb interaction. We predict the effects of epitaxial strain on the optical conductivity, magnetic moments, and J_eff=1/2 ground-state wave functions in the RP series. To describe the solution of the many-body problem in an intuitive picture, we introduce a concept of energy-dependent atomic states, which strongly resemble the atomic J_eff=1/2 states but with coefficients that are energy/time-dependent. We demonstrate that the deviation from the ideal J_eff=1/2 state is negligible at short time scales for both single- and double-layer iridates, while it becomes quite significant for Sr3Ir2O7 at long times and low energy. Interestingly, Sr2IrO4 is positioned very close to the SU(2) limit, with only 3% deviation from the ideal J_eff=1/2 situation.

研究动机与目标

• 确定Ruddlesden-Popper型铱酸盐中$J_{\text{eff}}=1/2}$态对能带效应、正交畸变及电子关联的鲁棒性。
• 解决文献中关于214和327型化合物磁矩$SU(2)$-不变性存在的争议。
• 利用从头算方法量化$J_{\text{eff}}=1/2}$态偏离的能标与时间标依赖性。
• 通过电子结构分析解释Sr₂IrO₄（小能隙）与Sr₃Ir₂O₇（大能隙）之间自旋波能隙差异的原因。

提出的方法

• 在WIEN2k框架内采用电荷自洽LDA+DMFT方法，将电子关联、自旋-轨道耦合与晶体场效应同等处理。
• 使用连续时间量子蒙特卡罗（CTQMC）求解杂质问题，采用适配IrO₆八面体的局域基组。
• 引入能量与时间依赖的原子态，可视化$J_{\text{eff}}=1/2}$特征在不同能量尺度上的演化。
• 执行完全自洽计算，涵盖费米能级附近20 eV窗口内的电荷密度、化学势、格林函数、杂化积分与自能。
• 应用Wigner旋转将局域自旋-轨道态映射到全局坐标系，以处理Sr₂IrO₄中的非共线磁序。
• 利用杂化矩阵与自旋-轨道耦合强度计算$\gamma(\omega)$参数，作为$SU(2)$-不变性偏离的度量。

实验结果

研究问题

• RQ1 Sr₂IrO₄中的$J_{\text{eff}}=1/2}$态与理想的$SU(2)$-不变极限有多接近？
• RQ2 为何Sr₃Ir₂O₇表现出大自旋能隙，而Sr₂IrO₄却显示小能隙或无能隙的自旋波谱？
• RQ3 外延应变与晶体场分裂如何影响RP系列中$J_{\text{eff}}=1/2}$特征？
• RQ4 偏离理想$J_{\text{eff}}=1/2}$态的能标依赖性如何？

主要发现

• Sr₂IrO₄非常接近$SU(2)$-不变的$J_{\text{eff}}=1/2}$态，低能极限下偏差仅约3%。
• 在Sr₃Ir₂O₇中，由于晶体场分裂增强，其偏离$SU(2)$极限的程度显著（约8%），导致大自旋能隙。
• 两种化合物的光学电导率与磁矩均受外延应变强烈影响，其中压缩应变可使Sr₃Ir₂O₇中$SU(2)$-不变性得以恢复。
• $\gamma(\omega)$参数（衡量$SU(2)$-不变性偏离）在高频区域（≤2%偏差）接近1，但在Sr₃Ir₂O₇的低频区增至约1.08。
• Sr₂IrO₄中$\mu_{\text{L}}/\mu_{\text{S}}$比值约为2.2，与从头算结果一致，接近理想的$SU(2)$值2。
• Sr₃Ir₂O₇的低能波函数中，$d_{xz/yz}$轨道成分比Sr₂IrO₄多约8%，解释了其更大的磁矩与自旋能隙。